Soutenance de thèse de Joane MEYNARD

En modifiant les conditions de fabrication de céramiques de dioxyde d’uranium UO2, il est possible d’obtenir des microstructures présentant des réseaux de porosité qui diffèrent notablement de ceux observés dans le combustible utilisé dans le parc électronucléaire français, en termes non seulement de fraction volumique et de taille mais aussi de morphologie et de distribution spatiale des pores. L’objectif de ce travail est d’évaluer l’impact de cette microstructure sur les propriétés de conductivité thermique d’un tel combustible UO2. Un modèle donnant l’influence du réseau poreux sur la conductivité thermique est développé sur la base d’une analyse expérimentale des propriétés à 50 °C de céramiques vierges représentatives des microstructures obtenues après fabrication et simulant l’évolution avec l’irradiation du réseau poreux dans le combustible. Le développement et la validation de ce modèle reposent sur deux approches complémentaires : des caractérisations expérimentales de la microstructure et des études par homogénéisation double-échelle, analytique et numérique. Plusieurs lots de céramiques UO2 ont été fabriqués, présentant des fractions volumiques de porosité totale et des ratios de porosité ouverte et fermée variables. Deux familles de porosité ont été identifiées et observées à différentes échelles, en 2D et en 3D, par microscopie optique, MEB-FIB et micro-tomographie X. La porosité occluse de forme quasi-sphérique est localisée dans les granulats d’UO2 et un réseau complexe interconnecté de porosité, appelé "porosité d’assemblage", est localisée aux interfaces entre granulats. Des paramètres descripteurs, tels que le taux, la morphologie, la taille pour les deux familles de pores et la distribution angulaire pour la porosité d’assemblage, ont été quantifiés par mesures par immersion et par l'analyse des images de microscopie. Les observations par tomographie X et MEB-FIB ont mis en évidence le caractère interconnecté en 3D des pores d’assemblage. Des études par homogénéisation analytique et numérique ont permis d'évaluer l’impact de ces caractéristiques sur la conductivité thermique. Les calculs numériques, reposant sur la technique de transformée de Fourier rapide, ont été menés sur des images de plans de coupe des matériaux réels obtenues par microscopie ainsi que sur des images 2D et 3D synthétiques, simulées avec un modèle morphologique original reproduisant les spécificités des structures poreuses observées. Ces études ont mis en évidence l’impact important de la morphologie de la porosité d’assemblage, de sa répartition spatiale et de son interconnexion sur la conductivité thermique. Des caractérisations sur céramiques quasi-denses ont par ailleurs permis d’évaluer la conductivité thermique dans ce cas limite. Le modèle proposé dépend in fine du taux de porosité occluse et de la porosité d’assemblage, laquelle est assimilée à un réseau interconnecté de fissures distribuées autour des granulats UO2 et quantifiée par une densité de fissures. La comparaison de ce modèle aux mesures expérimentales de diffusivité thermique par méthode Flash confirme le rôle majeur joué par la porosité d’assemblage dont la prise en compte permet effectivement de différentier les propriétés thermiques des différents lots. Par ailleurs, le modèle reproduit les tendances associées à la dégradation de la conductivité thermique mesurée sur les céramiques étudiées.

By changing the manufacturing conditions of uranium dioxide UO2 ceramics, it is possible to obtain microstructures with porosity networks that differ significantly from those observed in the fuel used in the French nuclear power plant, in terms of volume fraction, size, morphology and spatial pore distribution. The objective of this work is to evaluate the impact of this microstructure on the thermal conductivity properties of such UO2 fuels. A model which gives the influence of the porous network on the thermal conductivity of UO2 fuels is developed on the basis of an experimental analysis of the properties at 50°C of ceramics that are representative of the manufactured microstructures and simulate the evolution under irradiation of the porous network in fuels. The development and validation of this model are based on two complementary approaches: experimental characterizations of the microstructures as well as double-scale analytical and numerical homogenization. Several batches of UO2 ceramics were manufactured, with variable total porosity volume fractions and variable open and closed porosity ratios. Two types of porosity were identified and observed at different scales, in 2D and 3D, by optical microscopy, SEM-FIB and X-ray micro-tomography. The sealed porosity with a quasi-spherical shape is located in the UO2 aggregates while a complex interconnected network of porosity, called "assembly porosity", is located at the interfaces between aggregates. Descriptive parameters, such as volume fraction, morphology and size for both types of porosity and angular distribution for the assembly porosity, were estimated by immersion measurements and image analysis. X-ray tomography and SEM-FIB characterizations have highlighted the 3D interconnected nature of the assembly pores. Studies by analytical and numerical homogenization had made it possible to evaluate the impact of these characteristics on thermal conductivity. The numerical simulations, based on the fast Fourier transform method, were carried out on images of cross-sectional planes of real materials obtained by microscopy as well as on synthetic 2D and 3D images, simulated with an original morphological model that reproduces the specificities of the observed porous networks. These studies highlighted the significant impact of the morphology of the assembly porosity as well as its spatial distribution and its interconnection on thermal conductivity. Near-dense ceramic characterizations have also made it possible to assess thermal conductivity in this limit case. The proposed model ultimately depends on the sealed porosity volume fraction and the assembly porosity, which is assimilated to an interconnected network of cracks distributed around UO2 aggregates and quantified by a crack density. The comparison of this model with experimental measurements of thermal diffusivity using the Flash method confirms the major role played by the assembly porosity, which effectively differentiates the thermal properties of the different batches when it is taken into account. In addition, the model reproduces the trends associated with the degradation of thermal conductivity measured on the ceramics studied.