Soutenance de thèse de AJMALGHAN MUTHALI

Le réacteur international thermonucléaire themonucléaire ITER est en cours de construction à Cadarache dans le but de démontrer la faisabilité de la fusion nucléaire contrôlée sur Terre pour la production d’énergie propre et durable. Le tungstène (W) qui est le matériau choisi pour le revêtement des parois d’ITER recevra au cours de son fonctionnement d’importants flux de particules comprenant les isotopes de l’hydrogène (IH). Plusieurs questions fondamentales liées au fonctionnement d'ITER restent en suspens, notamment des questions relatives à l'interaction entre IH et PFM. Celles-ci conduiront à endommager la surface de l’enceinte, posant des risques de sécurité et pouvant conduire à l’arrêt du réacteur. Afin de mieux comprendre ces problèmes opérationnels et de sécurité, de nombreuses activités de modélisation théoriques et expérimentales sont menées en laboratoire avec pour objectif principal de comprendre les interactions H / W et d'établir des modèles fiables en fonction des conditions expérimentales. L'objectif de cette thèse est donc de répondre au moins en partie à ce questionnement au moyen de calculs de structure électronique dans la théorie de la densité fonctionnelle (DFT). Le manuscrit comprend six chapitres mais peut être divisé en trois parties principales. Dans la première, les géométries d’adsorption de plus basse énergie sont déterminées par DFT pour les surfaces W(110) et W(100) et pour des taux de couverture compris entre la surface nue et la saturation. La DFT ne prenant pas en compte la température, nous avons suivi dans la seconde partie une approche statistique pour déterminer les taux de couverture en fonction de la température et de la pression partielle de l’hydrogène dans la phase gaz avec laquelle les surfaces W(110) et W(100) sont en équilibre. Enfin, la troisième partie traite de la diffusion de l’hydrogène dans la sous-surface du tungstène et du mécanisme de recombinaison de l’hydrogène sur les surfaces W(110) et W(100). Ces deux mécanismes ont été déterminé en fonction du taux de couverture de la surface dont l’impact sur les profils énergétiques s’est révélé crucial.

ITER - International Thermonuclear Experimental Reactor - is built in Cadarache, it is designed to demonstrate the feasibility of controlled nuclear fusion on earth for the production of clean and sustainable energy. Tungsten (W), the chosen plasma facing-material (PFM) for divertor will be irradiated by a high flux of particles including hydrogen isotopes (HIs) during its operation. Several fundamental issues related to the operation of ITER remain open, including questions concerning the interaction HI and PFM damages the surface of the vessel, increases the risk of hazard and prevents fusion from occurring. To better understand both these safety and operational issues, many theoretical and experimental modeling activities are conducted in laboratories with the primary goal of understanding of H-W interactions and establishing reliable models depending on experimental conditions. This is the aim of this Ph.D. thesis by means of electronic structure calculations within the Density Functional Theory (DFT). While the manuscript consists of six chapters, it can be grouped into three main parts. In the first one, we investigate hydrogen coverage on the tungsten W(110) and W(100) surfaces via periodic DFT, providing the most stable configurations that hydrogen forms on the surface, step-wise, from the bare surface up to saturation. Since DFT data are only valid at a temperature of 0K, we followed in the second part a statistical approach to make the surface coverage temperature and pressure dependent. Thanks to the model built in the group, the hydrogen coverage of the W(110) and W(100) surfaces was determined at any temperature and partial pressure in hydrogen of the gas phase with which the surface is in equilibrium. In the last part of this document, we focus on the mechanism of hydrogen diffusion in the sub-surface and on the recombination of molecular hydrogen on top of both surfaces. In particular, we explore the surface-coverage dependency of these mechanisms and how it affects their energetics and related kinetics.