Soutenance de thèse de MARTIN TALLA NOUTACK

L’oxyde mixte uranium-plutonium (MOX) avec une teneur en plutonium d’environ 25% est le combustible de référence des futurs réacteurs nucléaires en Français génération IV (RNR). Ce combustible nucléaire sera fabriqué à partir de combustible usé provenant des réacteurs à eau pressurisée (REP), et par conséquent, contiendra de l’américium en faible pourcentage. La question qui émerge est celle de savoir si la présence de l’américium affectera les performances et la sûreté du combustible MOX. Il faut noter que le multirecyclage étant envisagé dans le cas des REP utilisant le MOX (%Pu ∼ 10) comme combustible, la même problématique se pose également pour les REP. Ainsi, une meilleure mise en évidence des effets induits par la présence de l’américium sur les propriétés de l’oxyde mixte d’uranium plutonium est donc nécessaire pour maîtriser les conséquences de la présence de cet élément sur la sûreté et la performance des combustibles. Cette étude consiste à déterminer l’influence d’une faible teneur en américium sur les propriétés structurales, électroniques, élastiques, en température finie et les défauts ponctuels des oxydes mixtes (U,Pu)O2 par calculs de structure électronique, avec la méthode DFT+U. Pour cela, nous avons commencé par l’étudier les oxydes purs d’américium (AmO2 et Am2 O3 ) afin d’adapter la méthode DFT+U aux oxydes contenant de l’américium, puis de prédire certaines propriétés d’intérêt manquantes ou mal connues de AmO2 et Am2 O3 oxydes. Une fois la méthode DFT+U mise en œuvre dans les oxydes d’américium purs, nous l’avons appliqué à (U,Pu,Am)O2 afin de déterminer l’effet de Am. Cependant, étant donné la complexité du système quaternaire U-Pu-Am-O et des données très rares sur ce composé, nous avons choisi d’abord d’étudier (U, Am)O2. Nous montrons que la présence d’américium facilite la formation de lacunes d’oxygène dans (U, Pu)O2 . De plus, l’américium induit une légère diminution du paramètre de maille de (U,Pu,Am)O2 mais cette diminution n’est pas linéaire comme dans (U,Pu)O2. Enfin, nous montrons que l’Am induit un état de valence particulier des cations, en particulier une oxydation partielle de U(+IV) en U(+V).

Uranium-plutonium mixed oxide (MOX) with a plutonium content of about 25% is the reference fuel for the Generation IV nuclear reactors in France. This nuclear fuel will be fabricated from spent fuel coming out of pressurized water reactors (PWR) currently in operation in France and, as a consequence, will contain a few percent of americium. The emerging question is whether the presence of americium will affect the performance and safety of the MOX fuel. Note that the multircycling of spent fuel is envisaged for PWR using MOX (with a Pu content less than 10%) and thus, the same issue raised for PWR since recycled fuel will contain a few percent of americium. A better evidence of the effects induced by the presence of americium on the uranium-plutonium mixed oxide properties is thus necessary to monitor the consequences of the presence of this element on the safety and the performance of the nuclear fuels. This study consists in determining the influence of a low americium content on structural, electronic, elastic, finite temperature properties and point defects properties of (U,Pu)O2 mixed oxides by appropriate electronic structure calculations i.e. using DFT+U. For this, we began by studying the pure americium oxides (AmO2 and Am2 O3) in order to adapt the DFT+U method to americium-bearing oxides and then to provide some missing properties of interest of AmO2 and Am2 O3 oxides. Once the DFT+U method implemented in pure americium oxides, the next step was to apply it to (U,Pu,Am)O2 in order to determine the effect of Am. But, given the complexity of the U-Pu-Am-O quaternary system and the very rare data on this compound, we made the choice to first study (U,Am)O2 . We show that the presence of Am facilitate the formation of oxygen vacancies in (U,Pu)O2 . Furthermore, americium induces a slight decrease in lattice parameter of (U,Pu,Am)O2 but this decrease is not linear as in (U,Pu)O2 . Finally, we show that americium induces a particular valence state of cations, especially a partial oxidation of U (+IV) to U(+V).