Soutenance de thèse de Anna CAPITAINE

Comme pour tout dispositif optique et/ou électronique, la performance des cellules solaires dépend de la qualité des matériaux qui les constituent. La présence de défauts dans l’arrangement atomique de ces matériaux (métaux, semi-conducteurs) augmentant fortement les pertes énergétiques, l’utilisation de matériaux monocristallins (ne présentant pas de joints de grains) est privilégiée. Par ailleurs, l’ajout de nanostructures, objets de taille nanométrique capables d’interagir fortement avec la lumière, de la disperser et de la concentrer, dans les cellules solaires permet de maximiser le nombre de photons absorbés. Actuellement, les matériaux monocristallins sont fabriqués à haute température, sous un vide poussé, et la nano-structuration des matériaux est réalisée à posteriori par lithographie électronique, un procédé long et couteux. Cette thèse a pour but de proposer une alternative bottom-up à cesméthodes en utilisant des nano-cubes (NC) monocristallins, synthétisés par voie chimique à basse température, comme éléments de base pour la construction de matériaux monocristallins. Je démontre que leur assemblage face-contre-face suivi d’une “ soudure chimique ” permet d’obtenir des matériauxmonocristallins dans des conditions respectueuses de l’environnement pour différents métaux (argent, or), et que cette méthode est transférable à des semi-conducteurs tel que l’oxyde de cuivre (Cu2O). Afin d’obtenir des matériaux de géométrie arbitraire, l’optimisation de techniques d’assemblage existantes et le développement de nouvelles stratégies sont essentielles. L’assemblage par capillarité nous a en particulier permis la réalisation de réseaux macroscopiques de nanostructures d’or et d’argent monocristallin de forme contrôlée pouvant être déposés sur n’importe quelle surface par simple contact, y compris sur les faces arrière et avant de cellules solaires. Par ailleurs, cette approche est parfaitement adaptée à la réalisation d’électrodes transparentes métalliques via l’assemblage de NC métalliques sous forme de grilles. Dans ce but, nous étudions systématiquement l’assemblage de NC par impression et proposons un mécanisme pour la première fois en se basant sur des mesures spectroscopiques originales. Ces travaux constituent une avancée vers l’intégration de nanostructures de haute qualité à grande échelle dans des dispositifs optoélectroniques.

As for any optical and/or electronic devices, solar cell performance depends on the quality of the materials they are made of. In particular, atomic arrangements defects in metals and semiconductors greatly increase energy losses. As a result, integrating monocrystalline materials (presenting no grain boundaries) in solar cells enable to increase efficiency. In addition, the integration of nanostructures able to strongly interact with light has the potential to maximize the number of absorbed photons, that is crucial for solar cells. Currently, monocrystalline materials are fabricated at high temperature, under high vacuum and nanostructuring requires to introduce additional steps of e-beamlithography, which is expensive and not scalable. The aim of this thesis is to propose a bottom-up alternative to these methods by using single crystal nanocubes (NC), obtained by wet synthesis at low temperature, as building blocks for the fabrication of monocrystalline materials. I demonstrate that NC assembly in a face-to-face configuration followed by epitaxy in solution enables to obtain continuous monocrystalline nanostructures in environmentally friendly conditions for different metals (silver, gold), and that this method is applicable to semiconductors such as copper oxide (Cu2O). The optimization of existing assembly techniques as well as the development of new strategies revealed crucial to obtain materials with arbitrary nanoscale geometry. Using capillary assembly we fabricate macroscopic arrays of monocrystalline gold and silver nanostructures with controlled shape and geometry, that could be deposited by contact printing on arbitrary surfaces, including solar cells front and back contacts. In addition, I show that this approach is suited for the realization of transparent electrodes based on nanoscale metal grids via the assembly of metal NCs with imprint lithography techniques. We systematically study this novel approach and propose a mechanism for the first time, supported by an innovative metrology platform. This work is a contribution towards the large-scale integration of high-quality nanostructures into optoelectronic devices.