Soutenance de thèse de Hela MREZGUIA

Ce travail expérimental porte sur la synthèse du silicène hétéroépitaxié sur des substrats Si(111) passivés par des atomes de bore ou d’argent. Nous avons déposé des atomes de Si sur les substrats B:Si(111)-(√3×√3)R30° et Ag/Si(111)-(√3×√3)R30° préparés sous ultra-vide et maintenus à température contrôlée (respectivement ~300 et ~200°C). L’adsorption à température contrôlée d’une quantité de Si proche d’une monocouche sur les substrats B:Si(111)-(√3×√3)R30° et Ag/Si(111)-(√3×√3)R30° préparés sous ultra-vide, à base d’adatomes de Si et de trimères d’Ag, mène à la formation, sur chaque substrat, d’une couche bidimensionnelle de Si, compacte et bien ordonnée, qui adopte la symétrie du substrat, que nous attribuons au silicène hétéroépitaxié. Nous avons étudié les propriétés structurales, chimiques et électroniques du silicène hétéroépitaxié par la diffraction des électrons lents (LEED), la spectroscopie des électrons Auger (AES) et la spectroscopie de photoémission inverse résolue angulairement (IPES/ARIPES). Cette technique très sensible à l’extrême surface des matériaux permet la détection d’états électroniques inoccupés proches du niveau de Fermi, ainsi que la détermination de leur dispersion En(k) le long de directions de haute symétrie. La mesure du courant absorbé (TCS) et l’évolution du travail d’extraction indiquent de fortes perturbations des propriétés électroniques de la couche de charge d’espace du substrat. Celle-ci s’accompagne de la disparition des états de surface de chaque substrat, remplacés par de nouveaux états électroniques UB et U0 caractéristiques, aux profils de dispersion sans rapport avec la symétrie (√3×√3)R30°. Sur Ag/Si(111)-(√3×√3)R30°, la disparition de l’état bidimensionnel S1 d’électrons quasi-libres, à la dispersion parabolique, provoque une transition métal/isolant. Les positions énergétiques des états UB et U0, éloignées de EF, indiquent une interaction significative avec le substrat, bien que non-covalente, impliquant un transfert de charges spatialement inhomogène du silicène avec le substrat. Mesurés par ARIPES, les profils de la dispersion des états inoccupés UB et U0 caractéristiques de la couche 2D ordonnée de Si apparaissent compatibles avec la symétrie d’une monocouche de silicène orientée, qui fait correspondre la direction bar{mathrm{Gamma}}-bar{M}√3 de la première zone de Brillouin de la reconstruction (√3×√3)R30° avec la direction bar{mathrm{Gamma}}-bar{K}Silicene du silicène.

We realized the heteroepitaxy of silicene on Si(111) substrates passivated in two ways, either by B or Ag atoms. We deposited Si atoms on the UHV-prepared substrates B:Si(111)-(√3×√3)R30° and Ag/Si(111)-(√3×√3)R30° kept at controlled temperatures of resp. ~300 and 200°C. We investigated the structural, chemical and electronic properties of heteroepitaxial silicene using LEED, AES and (angular-resolved) inverse photoemission spectroscopy (IPES/ARIPES). This surface-sensitive technique allows to detect unoccupied electronic states close to the Fermi level, and to follow their dispersion E(k) along high-symmetry directions. According to LEED, the adsorption of roughly one monolayer of Si on both substrates at controlled temperatures leads to the formation of a compact Si bidimensional layer which adopts the (√3×√3)R30° symmetry of the substrates. Target current spectroscopy and the evolution of the work function indicate strong perturbations of the substrate space-charge layer, while IPES reveals the disappearance of the surface states characteristic of each substrate. On Ag/Si(111)-(√3×√3)R30°, the disappearance of the well-known S1 « free-electron-like » surface state induces a metal/insulator transition. Instead of these surface states, new unoccupied electronic states UB and U0 appear which are associated to silicene on each substrate, with dispersions profiles which do not show the characteristics of a (√3×√3)R30° symmetry. Their limited overall bandwidths (resp. ~0.3 and ~0.45 eV) indicate rather large effective masses for electrons and suggest possible correlation effects which could justify the rather large measured bandgaps (resp. 2 eV and ~1 eV). The positions of UB and U0, far from the Fermi level, manifest a non-covalent but sizable interaction silcene/substrate, most probably a charge transfer which may be spatially inhomogeneous. The dispersion profiles of UB and U0 measured by ARIPES are compatible with the symmetry of a silicene layer with the bar{mathrm{Gamma}}-bar{K}Silicene direction oriented along the bar{mathrm{Gamma}}-bar{M}√3 direction of the reconstruction (√3×√3)R30°.