Soutenance de thèse de PINGPING JIANG

Pour réaliser une cellule solaire à haut rendement de conversion, à faible coût et respectueuse de l'environnement, le CuInSe2 à substitution Al, c'est-à-dire CuIn1-xAlxSe2, et l'hétérostructure de la couche absorbante CuIn1-xAlxSe2 avec un tampon AlP ont été considérés. En attendant, viser à réaliser un plan photovoltaïque (PV) flexible et léger, les matériaux bidimensionnels van der Waals (2D vdW) sont devenus des candidats prometteurs dans les conceptions de treillis sans contrainte. Leurs propriétés structurelles, électroniques et optiques ont été étudiées à l'aide de la méthode des ondes planes linéaires augmentées à plein potentiel (FP-LAPW). En outre, basé sur la théorie quantique des atomes dans les molécules, les propriétés topologiques de la densité électronique et de son laplacien, y compris la longueur de liaison (BL) et l'angle de liaison (BA), la densité électronique (ρ_BCP), le total local (H_BCP), la cinétique (G_BCP) et les densités d'énergie potentielle (V_BCP) ont été étudiées pour déterminer les interactions interatomiques, sondant ainsi les relations structure-propriété. CuIn1-xAlxSe2 a une bande interdite directe dont la valeur augmente à mesure que x augmente. CuIn0.75Al0.25Se2 a été reconnu comme le composé substitué optimal en termes de bande interdite et d'efficacité de conversion. Sur la base du degré de liaison (BD=H_BCP/ρ_BCP) et du rapport |V_BCP|/G_BCP, les liaisons Cu/In/Al-Se se trouvent dans la région à coque fermée de transit et présentent des interactions covalentes polaires intermédiaires. À mesure que x augmente, le degré covalent d'Al-Se diminue, et celui d'In-Se est le plus fort à tout x donné. Sous des déformations biaxiales, la bande interdite de CuIn0.75Al0.25Se2 diminue plus rapidement sous contrainte de compression que sous contrainte de traction. Pendant ce temps, les coefficients d'absorption dans le plan et hors du plan augmentent et diminuent respectivement lorsque la déformation passe de la compression à la traction. Le matériau AlP a une forte résistance à la déformation biaxiale se référant aux bords d'énergie de la bande. Pour les hétérostructures modélisées CuInSe2(001)/AlP(001) et CuInSe2(112)/AlP(111), l'hétéro-interface d'empilement «sur le dessus» de la première est la plus stable thermodynamiquement, tandis que celle de la seconde est thermodynamiquement instable. Lorsqu'ils sont soumis à une déformation biaxiale, les décalages de bande de valence (VBO) et de conduction (CBO) de CuInSe2 / AlP augmentent et diminuent respectivement, tandis que ceux de CuIn0,75Al0,25Se2 / AlP augmentent tous deux. Leurs petites CBO, soit 12 meV pour les premiers et 283 meV pour les seconds contribuent à leurs rendements maximaux élevés, soit respectivement 27,39% pour les premiers et 27,41% pour les seconds. Le MX2 massif, mono, bi et tricouche (M = W, Mo; X = S, Se, Te) et MX (M = Ga, In; X = S, Se, Te), ainsi que Les hétérostructures WX2/MoX2 et GaX/InX ont été simulées. Les propriétés électroniques et optiques sont détaillées en variant la composition et la dimensionnalité. Les WX2/MoX2 et GaX/InX ont des énergies de liaison interfaciale dans les plages de 19-45 meV/Å2 et 6-55 meV/Å2, et des bandes interdites dans les plages de 0,56-1,52 eV et 0,23-1,49 eV, respectivement. Leurs coefficients d'absorption sont tous deux supérieurs à 105 cm-1 et celui de GaX/InX est supérieur à celui de WX2/MoX2. L'alignement entre BA et la discordance de réseau explique les réseaux sans contrainte des matériaux vdW. La variation BD discordante des parties individuelles de WX2/MoX2 et GaX/InX tient compte des électrons et des trous exclusivement distribués, produisant des décalages de bande de type II. Pour les homo- et hétérostructures vdW, une relation cubique entre l'interaction interatomique microscopique et le comportement électromagnétique macroscopique a été établie en ce qui concerne tout d'abord la somme absolue pondérée BD et la constante diélectrique statique.

To realize a high conversion efficiency, low-cost and environmental friendliness solar cell, the Al-substituted CuInSe2, i.e. CuIn1-xAlxSe2, and the heterostructure of CuIn1-xAlxSe2 absorber layer with an AlP buffer one have been considered. In the meantime, aim to achieve flexible and lightweight photovoltaic (PV) blueprint, the two-dimensional van der Waals (2D vdW) materials have become promising candidates in constraint-free lattice designs. Their structural, electronic and optical properties have been investigated using the full potential linear augmented plane wave (FP-LAPW) method. Besides, based on the quantum theory of atoms in molecules, topological properties of electron density and its Laplacian, including bond length (BL) and bond angle (BA), electron density (ρ_BCP), local total (H_BCP), kinetic (G_BCP) and potential (V_BCP) energy densities have been studied to figure out interatomic interactions, thus probing structure-property relationships. CuIn1-xAlxSe2 has a direct bandgap with increasing value as x grows. CuIn0.75Al0.25Se2 has been recognized as the optimal substituted compound in terms of bandgap and conversion efficiency. Based on the bond degree (BD=H_BCP/ρ_BCP) and |V_BCP |/G_BCP ratio, Cu/In/Al-Se bonds lie in transit closed-shell region and show intermediate polar covalent interactions. As x increases, the covalent degree of Al-Se decreases, and that of In-Se is the strongest at any given x. Under biaxial strains, the bandgap of CuIn0.75Al0.25Se2 decreases at a faster rate under compressive strain than under tensile one. Meanwhile, in-plane and out-of-plane absorption coefficients increase and decrease respectively as strain goes from compressive to tensile. The AlP material has a strong resistance to biaxial strain referring to band energy edges. For the modeled CuInSe2(001)/AlP(001) and CuInSe2(112)/AlP(111) heterostructures, the “on-top” stacking heterointerface of the former is the most thermodynamically stable, while that of the latter is thermodynamically unstable. When subjected to biaxial strain, valence (VBO) and conduction (CBO) band offsets of CuInSe2/AlPincrease and decrease respectively, whereas those of CuIn0.75Al0.25Se2/AlP both increase. Their small CBOs, i.e. 12 meV for the former and 283 meV for the latter contribute to their high maximum efficiencies, i.e. 27.39% for the former and 27.41% for the latter respectively. The bulk, mono-, bi-, and trilayered MX2 (M=W, Mo; X=S, Se, Te) and MX (M=Ga, In; X=S, Se, Te), as well as the WX2/MoX2 and GaX/InX heterostructures have been simulated. Electronic and optical properties are detailed by varying composition and dimensionality. The WX2/MoX2 and GaX/InX have interfacial binding energies in ranges 19-45 meV/Å2 and 6-55 meV/Å2, and bandgaps in ranges 0.56-1.52 eV and 0.23-1.49 eV, respectively. Their absorption coefficients are both over 105 cm-1 and that of GaX/InX is higher than that of WX2/MoX2. The alignment between BA and lattice mismatch explains the constraint-free lattices of vdW materials. Discordant BD variation of individual parts of WX2/MoX2 and GaX/InX accounts for exclusively distributed electrons and holes, yielding type-II band offsets. For vdW homo- and heterostructures, a cubic relationship between microscopic interatomic interaction and macroscopic electromagnetic behavior has been established firstly relating to weighted absolute BD summation and static dielectric constant.