Ecole Doctorale

Sciences de l'Environnement

Spécialité

Sciences de l'environnement: Chimie

Etablissement

Aix-Marseille Université

Mots Clés

pollution de l'air,émissions véhiculaires,nanoparticules,suie,aérosol secondaire,technologies de post-traitement,

Keywords

air pollution,vehicular emissions,nanoparticles,soot,secondary aerosol,after-treatment systems,

Titre de thèse

Etude des émissions de polluants des véhicules récents et de leurs transformations dans l’atmosphère
Emissions of new passenger cars and their atmospheric fate

Date

Tuesday 18 July 2023 à 14:00

Adresse

Campus Saint-Charles, 3 Pl. Victor Hugo, Bâtiment 8, 13003 Marseille Amphi. Sc. Naturelles

Jury

Directeur de these Mme Barbara D'ANNA Laboratoire Chimie Environnement (LCE), UMR7376, CNRS, AMU, Marseille
Rapporteur Mme Agnès BORBON Laboratoire de Météorologie Physique (LaMP), CNRS, Univ. Clermont-Auvergne, Aubière
Rapporteur M. Xavier MERCIER PhysicoChimie des processus de combustion et de l'Atmosphère
Examinateur M. Stéphane RAUX Institut français du pétrole énergie nouvelles (IFPEN), Solaize
Président Mme Véronique RIFFAULT École nationale supérieure Mines-Télécom Lille-Douai (IMT nord europe)
Co-encadrant de these M. Brice TEMIME-ROUSSEL Laboratoire Chimie Environnement (LCE), UMR7376, CNRS, AMU, Marseille

Résumé de la thèse

Face aux enjeux climatiques et sanitaires, la diminution des émissions des secteurs les plus polluants est indispensable. Le secteur du transport routier est une des sources principale de polluants à l’échelle européenne et en particulier en zone urbaine. Depuis les années 90, en se basant sur l’état de l’art des connaissances scientifiques sur les émissions de polluants véhiculaires, les instances européennes introduisent des normes Euro limitant progressivement les émissions des principaux polluants du secteur du transport. En réaction, les industriels du secteur développent des technologies permettant aux nouveaux véhicules de répondre aux limitations. Les émissions de ces véhicules doivent ensuite être mesurées pour estimer leurs impacts climatiques et sanitaires. Cette thèse s’inscrit dans cette démarche et se fixe l’objectif d’étudier les émissions des véhicules récents et leur transformation dans l’atmosphère. En conséquence, six véhicules essence et diesel Euro5-6 ont été testés sur banc d’essai afin de caractériser les émissions primaires des polluants réglementés et non réglementés. Des expériences de photo-oxydation en chambre de réactivité ont ensuite été réalisées afin d’étudier le vieillissement des émissions véhiculaires. Ces études ont permis de caractériser les polluants primaires et secondaires, et de déterminer quelles technologies et processus étaient à l’origine de leurs émissions. La principale source de polluants, tous véhicules confondus, reste le démarrage à froid. Durant cette phase, le fonctionnement du moteur est des technologies de post-traitement est suboptimal. Il résulte en la majeure partie des émissions de polluants et des précurseurs d’aérosol organique secondaire (AOS). La seconde source est la régénération des filtres à particules (FAP). Elle génère de fortes émissions de nanoparticules, et d’hydrocarbures dans le cas des véhicules diesel. Elle est particulièrement préoccupante dans le cas des véhicules essence, car elle peut se produire de manière prolongée et non contrôlée. La troisième source de polluants est secondaire, et résulte des émissions de précurseurs lors du démarrage à froid. Avec la généralisation des filtres à particules (FAP), l’aérosol secondaire domine la phase particulaire, et constitue jusqu’à 98% de l’aérosol total émis par les véhicules. De plus, la production d’AOS des véhicules essences a augmenté avec l’ajout du FAP, et domine largement celle des véhicules diesel. Avec l’interdiction des véhicules crit’air 4 dans les zone à faible émissions (ZFE) à partir de 2024, les véhicules essences équipés de FAP vont rapidement dominer la flotte de véhicule circulant en ville. La réduction des NOx induite par le retrait des véhicules diesel, risque ainsi de se faire au détriment de l’augmentation conséquente des quantités d’aérosol secondaire d’origine véhiculaire.

Thesis resume

In the face of climate and health challenges, the reduction of emissions from the most polluting sectors is essential. Road transportation is one of the main sources of pollutants at the European level, especially in urban areas. Since the 1990s, based on the state-of-the-art scientific knowledge on vehicular emissions, European institutions have been introducing Euro standards gradually limiting emissions of the main pollutants in the transport sector. In response, car manufacturers are developing technologies that allow new vehicles to meet these limitations. Emissions from these vehicles then need to be measured to assess their climate and health impacts. This thesis is part of this approach and aims to study the emissions of recent vehicles and their transformation in the atmosphere. As a result, six Euro 5-6 gasoline and diesel vehicles were tested on a test bench to characterize the primary emissions of regulated and non-regulated pollutants. Subsequent photo-oxidation experiments were conducted in a reactivity chamber to study the aging of vehicle emissions. These studies allowed for the characterization of primary and secondary pollutants and helped to determine which technologies and processes were responsible for their emissions. The main source of pollutants, across all vehicles, is the cold start. During this phase, the engine and aftertreatment systems operations are suboptimal, resulting in the emission of a major part of the pollutants and secondary organic aerosol precursors. The second source is the regeneration of particulate filters, which generates high emissions of nanoparticles, and also hydrocarbons in the case of diesel vehicles. It is particularly concerning for gasoline vehicles as it can occur for extended periods and without control. The third source of pollutants is secondary and results from precursor emissions during cold start. With the widespread use of particulate filters, the secondary aerosol dominates the particulate phase, constituting up to 98% of the total aerosol emitted by recent vehicles. Additionally, the production of SOA from gasoline vehicles has increased with the introduction of the particulate filter and significantly surpasses that of diesel vehicles. With the ban on Crit'Air 4 vehicles in low-emission zones starting in 2024 in France, gasoline vehicles equipped with particulate filters (DPF) will rapidly dominate the fleet of vehicles circulating in city centers. The reduction in NOx resulting from the removal of diesel vehicles may, therefore, come at the expense of a significant increase in the amounts of secondary aerosol originating from vehicular emissions.