Soutenance de thèse de Nathan BODEREAU

Le Carbone 14 (14C) est un isotope radioactif du carbone qui présente des origines naturelles (cosmogéniques) et anthropiques provenant à la fois des retombées atmosphériques des essais nucléaires (1945-1980) et des rejets règlementaires des installations nucléaires dans l’atmosphère et les milieux aquatiques (en France, à partir du début des années 60). Des concentrations de 14C, 2 à 3 fois supérieures aux teneurs naturelles (226 Bq kgC-1), ont été enregistrées dans les sédiments et les poissons en aval des fleuves nucléarisés (e.g., Loire, Rhône). Malgré sa faible radiotoxicité, sa longue période de décroissance (55 000 ans) en fait un radionucléide pouvant persister au sein des écosystèmes. Cette thèse a pour objectif de mieux comprendre les mécanismes biogéochimiques jouant sur la distribution et le devenir du 14C rejeté dans un fleuve nucléarisé, en particulier le Rhône (France). Les travaux de recherche s’appuient sur l'acquisition de données de terrain, incluant des prélèvements d’eau et de matière en suspension, au cours d’une année hydrologique, menée à l’exutoire du Rhône et deux de ses affluents, non nucléarisés (Durance et Ardèche). En parallèle, une synthèse menée à l’échelle globale et reposant sur des données de la littérature a permis de comparer les résultats acquis dans le cadre de ce travail avec d’autres systèmes nucléarisés. Des analyses de 14C, 13C et 12C ont été effectuées dans les fractions de carbone organique dissous (DOC), de carbone inorganique dissous (DIC) et de carbone organique particulaire (POC). Des analyses supplémentaires de nutriments ont été effectuées afin de mieux comprendre les mécanismes de transfert. Par ailleurs, le marquage des rejets nucléaires liquides a été évalué par des mesures de tritium. Les comparaisons des données de 14C acquises pour le Rhône avec celles des affluents mettent en évidence un écart significatif en lien avec le marquage des industries nucléaires. Les plus fortes concentrations sont observées dans la fraction POC contrairement aux fractions DOC (avec quelques valeurs élevées) et DIC qui présentent le plus généralement des valeurs basses. Les relations tritium et 14C-DIC et 14C-DOC, aussi reportées dans la littérature pour les rivières nucléarisées, indiquent que les rejets s’effectuent essentiellement sous forme DIC avec potentiellement une partie sous forme de DOC. A l’exutoire du Rhône, les concentrations élevées de Chlorophylle A corrélées aux fortes signatures 14C-POC indiquent un enrichissement artificiel durant un accroissement de la production primaire : le 14C-DIC artificiel est assimilé par photosynthèse par les végétaux et algues aquatiques au cours de leur développement et intègre ainsi la fraction POC. Le déphasage entre les signatures 14C-POC et 14C-DIC démontre que le marquage anthropique persiste plus longtemps dans la fraction particulaire que dans la fraction dissoute en raison d’un temps de transit plus long des particules par rapport à celui des masses d’eau. De plus, une partie du DIC rejoint l’atmosphère par dégazage abaissant les niveaux de 14C dans cette fraction. Enfin, la comparaison entre les plus fortes valeurs 14C-DOC observées et celles de la fraction POC démontre un transfert de ce marquage vers le DOC qui pourrait être expliqué par des mécanismes d’altération de la fraction POC. Les comparaisons avec les rapports C/N (DOC/NO2-) indiquent une minéralisation préférentielle de la partie labile de la fraction DOC où le marquage est observé, le convertissant en DIC. En perspective, le suivi à partir de prélèvements en aval d’un point de rejet (e.g., Centre Nucléaire de Production Electrique) permettra d’apporter des réponses supplémentaires sur cette distribution du 14C pour chaque fraction ainsi que sur les mécanismes de transfert impliqués et de confirmer les observations faites à l’exutoire du fleuve.

Carbon-14 (14C) is a radioisotope of carbon which has natural (cosmogenic) and anthropogenic origins coming from both atmospheric fallout due to nuclear tests (1945-1980) and regulatory releases from civil nuclear facilities into the atmosphere and aquatic environments (since the 1960s). Concentrations of 14C, 2 to 3 times higher than natural background (226 Bq kgC-1), were recorded in sediments and fish downstream of nuclearized rivers (e.g., Loire, Rhône). Despite its low radiotoxicity, its long decay period (55,000 years) makes it as a persistent radionuclide in ecosystems. This works deals with a better understanding of the mechanisms involved in the distribution and fate of 14C discharged into a nuclearized river, in particular the Rhône (France). It is based on the acquisition of field data, including samples of water and suspended matter, over a hydrological year, conducted at the outlet of the Rhône River and two of its non-nuclearized tributaries (Durance and Ardèche rivers). These two rivers, not nuclearized, were monitored for comparison and present contrasting lithologies and hydroclimatic characteristics. Analyses of 14C, 13C and 12C were performed within the dissolved organic carbon (DOC), dissolved inorganic carbon (DIC), particulate organic carbon (POC) pools. Nutrient analyses were also quantified to better understand the mechanisms of transfer within the carbon cycle. The labelling of liquid nuclear releases was assessed by tritium measurements. In parallel, a comprehensive state-of-the-art was performed to compare our results with other nuclearized systems. The comparisons of the 14C data from the Rhône River with those of the tributaries highlight a significant disconnection with the labeling of the nuclear industries of the Rhône samples. The highest concentrations are observed for the POC fraction, contrary to the DOC (only one high value) and DIC pools. The tritium and 14C-DIC relationship, reported elsewhere in the literature for nuclear-powered rivers, indicates that industrial discharges are mainly converted into DIC form. However, the relevance of the tritium-14C-DOC relationship would suggest a small but not negligeable part of the release directly as DOC form. The high concentrations of chlorophyll-a correlated with the strong 14C-POC signatures show an artificial enrichment when the aquatic primary production is high: the 14C-DIC is thus assimilated during the photosynthesis of aquatic plants, algae, phytoplankton and integrates the POC fraction. The shift between the 14C-POC and 14C-DIC signatures demonstrates that this labelling persists longer in the POC pool subjected to a longer transit time. Furthermore, comparisons with 13C-DIC data highlight that a major part of DIC is released into the atmosphere through degassing processes leading to a decrease of 14C-DIC values. Finally, the comparison between high 14C-DOC values and those of the POC would suggest a transfer of this labeling to the DOC which could be explained by a POC degradation. Comparisons with C/N ratio (DOC /NO2-) indicate a labelling in the labile part of DOC preferentially mineralized. as some perspectives, a sampling strategy downstream and close to a release point would provide a better understanding of the 14C distribution within each form and the transfer mechanisms involved.