Soutenance de thèse de Loïc DUCROS

Initialement émis dans l’environnement au cours des essais nucléaires atmosphériques entre 1945 et 1980, le tritium (3H ou T), est aujourd’hui l’un des principaux radionucléides rejetés par les Centrales Nucléaires de Production d'Electricité (CNPE) et les centres de retraitement du combustible usé. Ce radionucléide est présent dans toutes les composantes environnementales sous différentes formes, libres (HT, HTO, CH3T) ou liée à la matière organique (TOL) et possède les mêmes caractéristiques physico-chimiques que celles de l’isotope stable de l’hydrogène. De plus, ces deux isotopes de l’hydrogène (1H et 3H) suivent les mêmes dynamiques d’incorporation et de dégradation dans les organismes vivants du fait de leur forte mobilité, se mettant rapidement à l’équilibre avec le milieu ambiant. Depuis plusieurs années, diverses études ont montré la présence d’un déséquilibre TOL/HTO, pour différents compartiments environnementaux (terrestre et aquatique) et pour différentes matrices (sols, sédiments ou encore poissons). Ce travail de recherche vise à expliquer d’une part la variabilité des concentrations en tritium et d’autre part l’origine des déséquilibres TOL/HTO observés en se basant sur l’hypothèse de la rémanence. En effet, si un organisme a été exposé dans le passé à des concentrations ambiantes plus importantes qu’actuellement, il peut exister une trace de cette contamination dans la matière organique (TOL), appelée rémanence, qui induit un déséquilibre apparent par rapport aux teneurs actuelles sous formes libres dans l’environnement, avec lesquelles l’eau tissulaire (HTO) est en équilibre. Ce phénomène peut être observé pour des organismes vivants ou des matrices abiotiques (matière organique dans les sols et sédiments). Une approche multi-échelles, centrée sur le rôle du transfert différé de la matière organique entre les compartiments environnementaux a donc été privilégiée. Les résultats acquis à l’échelle du pourtour méditerranéen ont permis d’établir des gammes de concentrations en HTO dans des cours d’eau, non influencés par des rejets atmosphériques d’installations nucléaires, et d’identifier les principaux paramètres environnementaux liés à la variabilité observée. Les résultats ont également permis de comprendre l’origine du TOL, mesuré dans différentes matrices terrestres et aquatiques, à partir d’analyses statistiques. Celles-ci tendent à confirmer que des zones de rémanence en tritium sous forme liée, issus des essais nucléaires atmosphériques, peuvent conduire à des déséquilibres significatifs entre formes libres et liées. De plus, l’étude d’une archive sédimentaire a mis en évidence l’existence d’un pic de concentrations en TOL en profondeur, provenant vraisemblablement des retombées de ces essais. Enfin, l’instrumentation d’un site atelier à proximité d’une installation nucléaire, influencé par d’importants rejets atmosphériques tritiés au cours des cinquante dernières années, a permis de confirmer l’existence d’un marquage de la matière organique et la rémanence du tritium sous sa forme liée, notamment dans les matrices abiotiques échantillonnées.

Initially emitted in the environment by atmospheric nuclear weapons tests between 1945 and 1980, tritium (3H or T) is one of the main radionuclide released by nuclear power plants and spent nuclear fuel reprocessing plants. It is present in all environmental media in several different forms. It can be bound to organic matter (OBT) or found in conjunction with other hydrogen atoms in such free forms, such as (HT, HTO, CH3T), as it has the same physicochemical properties as those of the stable isotope of hydrogen. Furthermore, 3H follows the same dynamics of incorporation and degradation in living organisms as the stable isotope of hydrogen owing to its mobility and is quickly balanced with the surrounding environment. For several years, numerous studies have shown disequilibrium of OBT/HTO in different environmental compartments (terrestrial and aquatic) and their matrices (e.g., soils, sediments and fishes). This research work aims to explain, on one hand, the variability of tritium concentrations, and in the other the origin of disequilibrium of OBT/HTO based on the persistence hypothesis. Indeed, if an organism was exposed in the past to higher ambient concentrations than currently, this contamination can be found in the organic matter (OBT). This persistence induces an apparent disequilibrium compared to the current levels of free forms in the environment, with which the biotic tissues water (HTO) is in equilibrium. This phenomenon can be observed for living organisms or abiotic matrices (organic matter in soils and sediments). In this study, a multi-scale approach was used, focusing on the role of delayed transfer of organic matter between environmental compartments. The main results, at the scale of the Mediterranean region, have established the ranges of tritiated water concentrations (HTO) in several rivers that are not influenced by atmospheric releases from nuclear facilities, and also identified key environmental parameters linked to the observed variability. The results also made it possible to understand the origin of OBT, which was measured in different terrestrial and aquatic samples, using statistical analyses. The observations and statistical analyses tend to confirm that atmospheric nuclear tests led to areas of persistence of tritium (OBT), and can lead to significant disequilibrium between the organically bound and free forms. Moreover, the study of a sediment core has shown a peak of tritium concentrations (OBT) at depth, in all likelihood from the global fallout associated with atmospheric nuclear weapons tests. Also, a study site impacted by industrial releases of tritium for the last fifty years has confirmed the persistence of OBT in organic matter, especially in abiotic matrices.