Soutenance de thèse de BALLESTEROS GARCÍA Ignacio


Titre de thèse

Fabrication et Stabilité des Cellules Photovoltaïques Organiques pour la Récupération d'Energie en Intérieur

Processing and Operational Stability of Organic Solar Cells for Indoor Energy Harvesting

Date

10 June 2026 à 10h00

Adresse

CNRS - Aix Marseille Université Campus de Luminy – Case 913 13288 MARSEILLE Cedex 09, Salle Raymond Kern

Ecole doctorale

Sciences Chimiques - Marseille

Specialité

Sciences Chimiques

Etablissement

Aix-Marseille Université

Mots clés

Materiaux Organiques,Cellule Solaire Organique,Vieillissement,PV en intérieur,fabrication,Impression jet d'encre

Keywords

Organic Materials,Organic Solar Cells,Stability,PV indoor,processing,Inkjet printing

Jury

Jury de thèse
Qualité Nom Etablissement
Directeur de recherche M. ACKERMANN Jörg Aix Marseille Université, CNRS, CINaM
Maîtresse de conférences Mme RENAUD Adèle Université de Rennes
Ingénieur de recherche M. AUMAITRE Cyril UGP-INP GRENOBLE, CEA-CNRS, IRIG, SYMMES
Professeur des universités M. LE ROUZO Judikaël Aix-Marseille Université, IM2NP
Directeur de recherche M. LECLERC Nicolas Université de Strasbourg, CNRS, ICPEES, Polyfun
Directeur de recherche M. CHAMBON Sylvain Université de Bordeaux, CNRS, IMS
Maître de conférences M. BOUCLé Johann Université de Limoges, CNRS, XLIM, ELITE
Professeur M. CAMPOY-QUILES Mariano ICMAB - CSIC, NMOEH

Résumé de la thèse

Les cellules solaires PV organiques(CSO) sont des dispositifs très intéressants pour la récupération de l'énergie lumineuse en intérieur, et l'internet des objets (IoT). Elle peut contribuer à la transition écologique avec le “recyclage” de la lumière en environnement intérieur, et en réduisant l'utilisation de batteries (déchets).
Ces dernières années, les rendements des CSO ont augmenté en atteignant des niveaux compétitifs par rapport à des technologies basées sur le Silicium (Si), qui reste l'acteur principal du marché PV. Les CSO, et d'autres technologies de couches minces sont plus optimisées que le Si dans des environnements à faible illumination. Les CSO ont d'ailleurs déjà démontré des rendements au-delà de 36%, supérieurs à ceux d'autres technologies. Les possibilités de fabrication des CSO avec des techniques utilisant des solvants verts, comme l'impression par jet d'encre (IJP), sont un avantage de cette technologie. La possibilité de définir des “designs” personnalisés, de réduire le coût et la flexibilité des matériaux sont autres avantages, permettant d'optimiser les niveaux énergétiques et d'améliorer l'absorption des matériaux organiques. Cependant, les procédés d'industrialisation et la stabilité des cellules sont encore des fortes barrières qui empêchent leur commercialisation.
Ce travail de thèse présente la recherche réalisée pour fabriquer des cellules solaires organiques «vertes» manufacturées par voie liquide en conditions de laboratoire, par déposition par la technique de «doctor blading» à l'air. Les travaux sont centrés sur la stabilité des dispositifs et la validation du transfert des procédés pour l'industrialisation par IJP.
La démarche scientifique était de trouver des couches interfaciales, des structures et des couches actives qui donnent des bonnes performances en illumination intérieur. Dans ce cadre, de nombreuses caractérisations et validations des couches actives et leurs efficacités en environnement intérieur ont été réalisés. Au cours de ce procédé itératif, le rôle de la formulation: la solubilité, la miscibilité et la morphologie du mélange, s'est révélé être très important. Différentes approches ont été utilisées pour optimiser les encres et améliorer leurs solubilités. Le mélange TPD-3F:FCC-Cl avec DPE comme additif a présenté les meilleurs performances (20.99%) en “indoor conditions”.
Les échantillons étaient ensuite encapsulés et soumis à des tests climatiques de stabilité en intérieur pour valider les meilleurs systèmes. A partir de ces résultats, le rôle des différents co-solvants et additifs sur la stabilité des couches en environnement intérieur a été démontré comme un facteur déterminant, nous permettant de mener une étude complète du système avec du TPD-3F:FCC-Cl sans additif; en utilisant du DPE, de la tétraline ou encore du DBDMF, comme additif solide. Le choix de l'additif a permis d'établir des différences sur la morphologie des couches et sur la stabilité thermique, en produisant des changements pendant la période initiale de dégradation ou «burn-in». Ces tests ont prouvé que le système le plus efficace n'a pas de bonne stabilité <500H. Au contraire, un autre système testé, le PJ71:FCC-Cl avec des efficacités plus modestes (17.33%) a présenté une stabilité prolongée (>2000h).
La dernière partie de ce travail de thèse a été la validation de la possibilité d'utiliser l'IJP avec les différentes couches utilisées. En ce point, la validation par IJP du mélange PJ71:FCC-Cl a obtenu des rendements comparables aux autres techniques de dépôt (16.91%).
En résume, ce travail a prouvé que la formulation du mélange et la morphologie modifient la stabilité des dispositifs CSO en conditions d'utilisation en intérieur. De plus, on a observé que la formulation avec le meilleur rendement n'était pas la plus stable. Cela montre l'importance du rôle des tests de stabilité pour des CSO en conditions “indoor” dès les premières étapes de sélection de matériaux et dispositifs.


Thesis resume

Indoor organic photovoltaics (IOPV) are a relevant technology for indoor light harvesting for the internet of things (IoT) applications. They can contribute to the energy transition by “recycling” indoor light, while reducing the use of batteries and their waste.
In recent years, the efficiencies of OPV have risen in outdoor light, reaching competitive levels in terms of efficiency with silicon PV technologies, which are still the main player of the market. Contrary, OPV among other thin film technologies are more suitable than Si under low light and indoor illumination for the IoT. They proved efficiencies beyond 36%, surpassing those of other stablished technologies. The possibility of OPV manufacturing using green solution processed techniques, like inkjet printing (IJP) also increases the benefits to those of OPV: personalized design, low-cost and flexibility can be added to the possible band gap tuning and increased absorption of OPV materials. Nevertheless, the scaling-up process and stability are still strong barriers towards commercialization.
This thesis presents the research done to manufacture indoor green solution processed OPV solar cells in laboratory conditions by doctor blade coating in air, with a special focus on the stability of the devices and validating the transfer to scalable industrial processes by inkjet printing.
The approach used was to find suitable device interfaces, structures and indoor OPV blends that provided good performances in indoor conditions. From which, further characterization and validation of the blend and its performance in indoor environments were done. During this iterative process, the role of the formulation, considering solubility, miscibility and morphology of the blend was found of outmost importance. Several approaches were applied to optimize the inks and improve solubility. Nevertheless, the TPD-3F: FCC-Cl blend was proved to be the most efficient one when using DPE as additive, with 20.99% efficiency in indoor. With some other formulations or soluble alternatives also showing good performances.
Samples were then encapsulated and subjected to climatic indoor stability tests to validate the best systems. Thus, the study of the possible effects on the stability in indoor conditions are explored. From it, the role of different cosolvents and additives on indoor stability was proved to be relevant: resulting in a study of the TPD-3F: FCC-Cl without additive; and using DPE, tetralin and DBDMF as solid additive. The changes in additive caused differences in morphology and thermal stability, resulting in different burn-in behavior in the indoor conditions. These tests proved that the most efficient TPD-3F: FCC-Cl system, using DPE, does not show good stability (T80<500h). On the contrary, another new blend tested: PJ71: FCC-Cl with more modest efficiencies (17.33 %) resulted in an extended stability (T92=2000h) compared to the rest of the formulated systems.
The final step of the work included the validation of the inkjet printing transfer of the different layers used, to prove the feasibility of achieving a fully-inkjet printed device. At this step, the final validation of the IJP of the PJ71: FCC-Cl blend was successfully achieved with comparable efficiencies (16.91%).
Overall, the work proves the relevance of the blend formulation and morphology in the stability of devices in indoor conditions, showing that the most performant formulation is not the most stable one. Thus, demonstrating the relevant role of stability testing for indoor OPV from the first stages of device selection.