Soutenance de thèse de FAJRI Muhammad Luthfi

Résumé de la thèse

Les réseaux de nanostructures métalliques suscitent un grand intérêt dans le domaine multidisciplinaire de la photonique à l'échelle nanométrique. Les méthodes de nanofabrication classiques dites « top-down », telles que la lithographie par faisceau d'électrons, permettent de créer des nanostructures complexes et arbitraires avec une haute résolution. Toutefois, ces approches présentent plusieurs limites : elles sont coûteuses, peu productives, et offrent un contrôle limité sur la cristallinité tout en induisant une rugosité de surface. L'auto-assemblage dirigé par gabarit (templated self-assembly) apparaît comme une alternative prometteuse, en combinant des motifs fabriqués par voie top-down avec la synthèse bottom-up de nanoparticules colloïdales. Cette approche hybride est généralement plus accessible, moins onéreuse et permet un meilleur contrôle de la composition atomique ainsi que de la qualité cristalline. Néanmoins, la réalisation de motifs nanométriques où chaque nanoparticule joue le rôle de « brique Lego » pour construire des architectures plus complexes demeure un défi majeur. Un tel niveau de précision nécessite un positionnement déterministe des nanoparticules avec une exactitude à l'échelle nanométrique, ce qui reste difficile à maîtriser.
Ce travail de thèse explore l'utilisation de nanocubes comme briques élémentaires pour la fabrication de nanostructures aux formes définies par le concepteur. Les nanocubes sont choisis non seulement pour leurs propriétés plasmoniques intéressantes, mais aussi pour leur géométrie cubique qui permet, en principe, de fusionner des particules adjacentes en structures monocristallines continues. Cette recherche s'articule en deux volets principaux. Le premier examine l'assemblage de nanocubes en méta-atomes de formes variées, organisés en réseaux à l'aide de moules en PDMS nanostructurés et de techniques d'assemblage à l'interface air-eau. Le second volet se concentre sur la modification chimique post-assemblage de ces nanostructures supportées sur substrat.
Nous présentons une méthode de soudure épitaxiale de nanocubes d'argent en solution, sans recours à un agent réducteur, ce qui permet de supprimer la nucléation homogène susceptible de détériorer la qualité optique des nanostructures. Ce procédé met en évidence le rôle inattendu des nanointerstices dans la promotion de la soudure épitaxiale, phénomène probablement induit par des interactions électrostatiques. Dans une approche complémentaire, nous avons étudié la croissance contrôlée d'une couche d'argent sur des nanocubes d'or, conduisant à une élongation anisotrope et à la formation de structures complexes. Nos résultats suggèrent que l'espacement initial entre les particules joue un rôle déterminant dans le mode de croissance, qu'il s'agisse de soudure interparticulaire ou de croissance directionnelle guidée. Bien que le mécanisme précis ne soit pas encore entièrement élucidé, ce travail propose un nouveau principe de conception où l'interstice agit comme guide physique pour la croissance directionnelle.
Enfin, nous présentons nos premières tentatives de fabrication de nanoparticules d'aluminium en forme d'octopodes, par gravure chimique sélective de nanocubes d'aluminium supportés sur substrat, en vue d'applications potentielles en spectroscopie Raman exaltée de surface (SERS) à l'échelle d'une seule nanoparticule.