Soutenance de thèse de MARTIN Ines
Titre de thèse
Source paramétrique accordable à bas bruit et ligne à retard agile ultra-rapide pour la spectroscopie et l'imagerie par diffusion Raman cohérente
Low-noise tunable parametric source and ultrafast agile delay line for coherent raman spectroscopy and imaging
Résumé de la thèse
La spectroscopie Raman Cohérente joue un rôle essentiel dans l'analyse des propriétés chimiques et structurales des échantillons, en particulier dans les domaines biomédicaux et pharmacologiques. Parmi ces techniques, la diffusion Raman stimulée (SRS), une méthode de spectroscopie non linéaire ne nécessitant ni marquage ni coloration, se distingue par sa capacité à fournir des images de haute résolution chimique. Cependant, la réalisation d'images SRS avec un rapport signal sur bruit (SNR) élevé nécessite des sources laser à faible bruit. Actuellement, les oscillateurs paramétriques optiques (OPO) sont couramment utilisés comme sources pour la microscopie SRS, mais leur faible puissance moyenne et la nécessité de synchroniser les fréquences de cavité et de pompe représentent des limitations importantes. Pour surmonter ces obstacles, nous avons développé un amplificateur paramétrique optique (OPA) à faible bruit et haute cadence (40 MHz) offrant une puissance moyenne élevée ($>$1 W), adapté à l'imagerie SRS. Grâce aux avancées récentes des lasers femtoseconde à haute puissance et limités par le bruit de grenaille, ainsi que des fibres non linéaires à dispersion normale (ANDi) optimisées pour les lasers Ytterbium, nous avons pu générer un continuum de longueur d'onde, utilisé comme signal à amplifier pour un OPA accordable. Nous avons ensuite utilisé cette source pour des expériences d'histologie SRS qui ont montré des résultats surpassant les sources actuellement utilisé dans le domaine, permettant une résolution identique en moins de temps. D'autre part, la spectroscopie Raman peut également révéler des informations structurelles précieuses grâce à la méthode de diffusion Raman stimulée impulsive (ISRS), particulièrement utile pour explorer les phénomènes temporels dans le domaine des décalages Raman inférieurs à $200 cm^-1$ ("low-frequency"). Cette approche repose sur un schéma de détection pompe-sonde où l'impulsion de pompe excite la molécule, entraînant un changement transitoire de l'indice de réfraction, détectable par des altérations du profil spatial, du spectre ou de la polarisation de l'impulsion sonde. Nous avons intégré un nouveau dispositif, la ligne à retard agile (ADL) basé sur une ligne 4f avec un acousto-optique au plan de fourier, capable de balayer jusqu'à 50 ps en intervalles continus et aléatoires, pour obtenir des images hyperspectrales. Des expériences sur des échantillons tels que l'acétaminophène et l'anthracène montrent la capacité de cette technologie à réaliser une détection sélective dans une image hyperspectrale. En combinant ces deux approches, notre travail met en lumière des solutions innovantes pour étendre les capacités de la spectroscopie Raman et améliorer la qualité et la rapidité des mesures dans des applications critiques telles que l'imagerie chimique et l'étude des phénomènes dynamiques moléculaires.
Thesis resume
Coherent Raman spectroscopy plays a crucial role in analyzing the chemical and structural properties of samples, particularly in biomedical and pharmacological fields. Among these techniques, stimulated Raman scattering (SRS), a nonlinear spectroscopy method that requires neither labeling nor staining, stands out for its ability to provide high-resolution chemical imaging. However, achieving SRS imaging with a high signal-to-noise ratio (SNR) requires low-noise laser sources.
Currently, optical parametric oscillators (OPOs) are commonly used as sources for SRS microscopy, but their low average power and the need for cavity-pump frequency synchronization pose significant limitations. To overcome these challenges, we developed a low-noise, high-repetition-rate (40 MHz) optical parametric amplifier (OPA) providing high average power (>1 W) optimized for SRS imaging. Leveraging recent advancements in high-power shot-noise-limited femtosecond lasers and normal-dispersion nonlinear fibers (ANDi) designed for Ytterbium lasers, we generated a wavelength continuum used as the seed for a tunable OPA. We then employed this source for SRS histology experiments, demonstrating superior results compared to currently available sources, achieving equivalent resolution in significantly less time.
Additionally, Raman spectroscopy can reveal valuable structural information through impulsive stimulated Raman scattering (ISRS), a particularly useful technique for exploring temporal phenomena in the low-frequency Raman region (<200 cm−1^{-1}). This approach uses a pump-probe detection scheme in which the pump pulse excites the molecule, inducing a transient change in the refractive index that can be detected via alterations in the spatial profile, spectrum, or polarization of the probe pulse. To enable hyperspectral imaging with this method, we integrated a novel agile delay line (ADL) device based on a 4f line with an acousto-optic modulator in the Fourier plane. This setup allows scanning up to 50 ps in both continuous and random intervals. Experiments on samples such as acetaminophen and anthracene demonstrated this technology's capability for selective detection within hyperspectral imaging.
By combining these two approaches, our work highlights innovative solutions to extend the capabilities of Raman spectroscopy and improve the quality and speed of measurements in critical applications such as chemical imaging and the study of dynamic molecular phenomena.