Ecole Doctorale

Physique et Sciences de la Matière

Spécialité

MATIERE CONDENSEE et NANOSCIENCES

Etablissement

Aix-Marseille Université

Mots Clés

(U.Pu)O2,Calculs de structure électronique,DFT+U,Dynamique moléculaire ab initio,défauts ponctuels,gaz de fission

Keywords

(U.Pu)O2,electronic structure calculations,DFT+U,ab initio molecular dynamics,point defects,fission gases

Titre de thèse

Modélisation des modifications structurales, électroniques et thermodynamiques induites par les défauts ponctuels dans les oxydes mixtes à base d’actinides (U,Pu)O2
First-principles modelling of the structural, electronic and thermodynamic modifications induced by point defects in the actinide mixed oxides (U,Pu)O2

Date

Mardi 6 Novembre 2018 à 13:30

Adresse

Château de Cadarache, 13108, Saint Paul Lez Durance Amphi

Jury

Directeur de these M. Roland HAYN Aix Marseille Université
Rapporteur M. Fabien BRUNEVAL CEA
Rapporteur M. Pär OLSSON KTH Royal Institute of Technology
Examinateur M. David ANDERSSON Los Alamos National Laboratory
Examinateur Mme Christine GUéNEAU CEA
Examinateur M. Phillipe MAUGIS Aix-Marseille Université
CoDirecteur de these M. Michel FREYSS CEA

Résumé de la thèse

(U,Pu)O2 (aussi appelé MOX) est actuellement utilisé comme combustible dans les réacteurs nucléaires à eau pressurisée (REP) avec une teneur massique en Pu d’environ 10 %. Il est également envisagé comme combustible de référence pour les réacteurs à neutrons rapides à caloporteur sodium (RNR-Na), avec une teneur massique en Pu d’environ 25 %. En conditions opérationnelles, (U,Pu)O2 est soumis à des réactions de fission qui génèrent une grande quantité de défauts et de produits de fission de diverse nature. Par migration, ces défauts et produits de fission gazeux peuvent s’agréger en nano-cavités, en dislocations et en bulles de gaz de fission, conduisant à une modification de la microstructure. Une meilleure description du comportement du combustible à l’échelle atomique, notamment des mécanismes élémentaires impliqués dans la diffusion des défauts et des produits de fission, est donc nécessaire pour affiner les modèles utilisés dans les codes de performance des combustibles utilisés pour simuler le comportement des combustibles à l’échelle macroscopique. Pour l’étude des propriétés de (U,Pu)O2, nous avons effectué des calculs de structure électronique basés sur la méthode DFT+U combinée au contrôle des matrices d’occupation (OMC) des orbitales corrélées. Des minimisations d’énergie (calculs statiques) ainsi que la dynamique moléculaire ab initio ont été utilisées. Nous avons étudié dans un premier temps les propriétés du cristal (structurales, électroniques et thermodynamiques) de (U,Pu)O2 pour différentes teneurs en Pu. Nous avons ensuite étudié la stabilité des défauts ponctuels ainsi que les modifications structurales et électroniques induites par ces défauts ponctuels dans (U,Pu)O2 et (U,Ce)O2, matériau utilisé comme simulant de (U,Pu)O2. Enfin, nous avons étudié le piégeage et la solubilité des gaz de fission (Kr, Xe) et de l’hélium (He) dans la matrice de (U,Pu)O2.

Thesis resume

(U,Pu)O2 (commonly called MOX) is currently used as nuclear fuel in pressurized water reactors with a Pu content of around 10 wt.%, and is envisaged as the reference fuel in Generation IV sodium fast reactors (SFR) with a Pu content of around 25 wt.%. Under operation, (U,Pu)O2 is submitted to fission reactions which generate a large quantity and variety of point defects, as well as fission products. By migrating, point defects and gaseous fission products can aggregate into nano-voids, dislocations and fission gas bubbles, which lead to the modification of the fuel microstructure. Therefore, a better description of the fuel behaviour at the atomic scale, and especially of the elementary mechanisms involved in the diffusion of point defects and fission products, is necessary to refine the models used in the fuel performance codes used to simulate the behaviour of fuels at the macroscopic scale. We use electronic structure calculations based on the DFT+U method combined with the occupation matrix control scheme (OMC) to investigate (U,Pu)O2 properties for various Pu contents. Static energy minimizations and ab initio molecular dynamics were used. We have first determined bulk structural, electronic and and thermodynamics properties of (U,Pu)O2. We then studied the stability of point defects in (U,Pu)O2 and (U,Ce)O2, as well as the structural and electronic modifications induced by these point defects, in (U,Pu)O2 and the common experimental surrogate (U,Ce)O2.. Finally, the fission gas (Kr and Xe) and helium (He) trapping and solubility in (U,Pu)O2 matrix are investigated.