Soutenance de thèse de Simon BERMAN

Trente ans après la démonstration de la production d'harmoniques laser par interaction laser-gaz non linéaire, la génération d'harmoniques d’ordre élevées (HHG) est utilisée pour sonder la dynamique moléculaire en temps réel et réalise son potentiel technologique comme source compacte d'impulsions attosecondes XUV à la gamme de rayons X. Malgré les progrès expérimentaux, le coût de calcul excessif des simulations fondées sur les premiers principes et la difficulté de dériver systématiquement des modèles réduits pour l'interaction non perturbatif et à échelles multiples d'une impulsion laser intense avec un gaz macroscopique d'atomes ont entravé les efforts théoriques. Dans cette thèse, nous étudions des modèles réduits de premier principe pour HHG utilisant la mécanique classique. Au niveau microscopique, nous examinons le processus de recollision - la collision entre un électron ionisé et son ion parent - qui anime le HHG. En utilisant la dynamique non linéaire, nous élucidons le rôle indispensable joué par le potentiel ionique lors des recollisions dans la limite du champ fort. Au niveau macroscopique, nous construisons une théorie de champ classique qui decrit l’interaction intense laser-gaz. En empruntant une technique de la physique des plasmas, nous dérivons systématiquement une hiérarchie de modèles hamiltoniens réduits pour l’interaction cohérente entre le laser et les atomes lors de la propagation des impulsions. Les modèles réduits peuvent prendre en charge la dynamique électronique classique ou quantique et, dans les deux cas, des simulations sur des distances de propagation pertinentes sur le plan expérimental sont possibles. Nous construisons un modèle classique basé sur ces simulations, qui concorde quantitativement avec le modèle quantique pour la propagation des composantes dominantes du champ laser. Par la suite, nous utilisons le modèle classique pour tracer l'accumulation cohérente du rayonnement harmonique jusqu'à son origine dans l'espace des phases. Dans une géométrie simplifiée, nous montrons que le rayonnement à fréquence anormalement élevée observé dans les simulations résulte de l’interaction délicate entre le piégeage d’électrons et les recollisions de plus grande énergie provoqués par les effets de propagation.

Thirty years after the demonstration of the production of high laser harmonics through nonlinear laser-gas interaction, high harmonic generation (HHG) is being used to probe molecular dynamics in real time and is realizing its technological potential as a tabletop source of attosecond pulses in the XUV to soft X-ray range. Despite experimental progress, theoretical efforts have been stymied by the excessive computational cost of first-principles simulations and the difficulty of systematically deriving reduced models for the non-perturbative, multiscale interaction of an intense laser pulse with a macroscopic gas of atoms. In this thesis, we investigate first-principles reduced models for HHG using classical mechanics. On the microscopic level, we examine the recollision process – the laser-driven collision of an ionized electron with its parent ion – that drives HHG. Using nonlinear dynamics, we elucidate the indispensable role played by the ionic potential during recollisions in the strong-field limit. On the macroscopic level, we show that the intense laser-gas interaction can be cast as a classical field theory. Borrowing a technique from plasma physics, we systematically derive a hierarchy of reduced Hamiltonian models for the self-consistent interaction between the laser and the atoms during pulse propagation. The reduced models can accommodate either classical or quantum electron dynamics, and in both cases, simulations over experimentally-relevant propagation distances are feasible. We build a classical model based on these simulations which agrees quantitatively with the quantum model for the propagation of the dominant components of the laser field. Subsequently, we use the classical model to trace the coherent buildup of harmonic radiation to its origin in phase space. In a simplified geometry, we show that the anomalously high frequency radiation seen in simulations results from the delicate interplay between electron trapping and higher energy recollisions brought on by propagation effects.