Soutenance de thèse de KARCZ Maciej
Titre de thèse
Approches d'apprentissage automatique génératif pour la modélisation à l'échelle atomique de composés chimiquement désordonnés
Generative machine learning approaches to atomic-scale modeling of chemically disordered compounds
Résumé de la thèse
Les matériaux présentant un désordre chimique sont très présents dans les applications nucléaires, avec les oxydes mixtes d'uranium-plutonium (MOX) servant de combustibles nucléaires et les alliages à haute entropie (HEA) actuellement à l'étude pour leurs propriétés structurelles résistantes aux radiations. Comprendre l'évolution des propriétés de ces matériaux sous irradiation est crucial pour permettre une utilisation sûre et efficace. Cependant, le grand nombre de configurations atomiques possibles impliquées dans le calcul des propriétés physiques à l'échelle atomique, nécessitant une exploration exhaustive de l'espace des configurations, limite l'accès aux propriétés dépendant de la distribution locale des différentes espèces chimiques. Notre objectif est de développer de nouvelles méthodes plus efficaces et plus complètes pour déterminer ces propriétés par rapport aux méthodes traditionnelles, telles que les special quasirandom structures (SQS) ou les simulations Monte Carlo. Ce travail introduit une approche novatrice utilisant des techniques d'apprentissage automatique génératif combinées à des méthodes de modélisation à l'échelle atomique pour calculer les propriétés régissant le comportement des matériaux désordonnés sous l'effet des radiations. Nous présentons deux méthodologies: une approche semi-supervisée utilisant des Mixture Density Networks (MDN) et une approche non supervisée basée sur les Inverse Variational Autoencoders (IVAE). Nous présentons ces méthodologies et nous les utilisons pour calculer la concentration à l'équilibre de défauts ponctuels dans les matériaux MOX. Plus précisément, nous démontrons comment l'approche MDN estime la distribution de probabilité de l'énergie de formation pour déterminer la concentration de défauts, tandis que l'approche IVAE estime la fonction de partition et fournit une méthode pour échantillonner des configurations représentatives de l'espace des configurations. De plus, nous montrons comment les deux méthodes peuvent être utilisées pour obtenir des informations physiques sur le système telles que l'étendue de l'influence des environnements atomiques locaux. Dans de futurs travaux, les deux méthodes pourront également être étendues pour étudier d'autres propriétés dépendant des configurations atomiques locales, offrant des perspectives précieuses sur le comportement des matériaux désordonnés.
Thesis resume
Chemically disordered materials are important for nuclear applications, with mixed uranium-plutonium oxides (MOX) serving as nuclear fuels and high-entropy alloys (HEA) being evaluated for their radiation-resistant structural properties. Understanding how the properties of these materials change under irradiation is essential for their safe and efficient use. However, the extensive number of possible configurations involved in calculating atomic-scale physical properties, which require exhaustive exploration of the configuration space, limits access to properties that depend on the local distribution of atoms. Our objective is to provide a more efficient and comprehensive framework for calculating those properties compared to traditional methods, such as special quasirandom structures (SQS) or Monte Carlo simulations. This work introduces a novel approach using generative machine learning techniques combined with atomic-scale modeling methods to compute properties governing the behavior of disordered materials under irradiation. We present two methodologies: a semi-supervised approach using Mixture Density Networks (MDN) and an unsupervised approach based on Inverse Variational Autoencoders (IVAE). We present these methodologies and employ them to compute the thermal-equilibrium point-defect concentration in MOX materials. Specifically, we demonstrate how the MDN approach estimates the formation-energy probability distribution to determine defect concentration, while the IVAE approach estimates the partition function and provides a method to sample representative configurations from the configuration space. Additionally, we show how both methods can be used to obtain physical information on the system such as the range of influence of local atomic environments. In future work, both methods can be extended to investigate other properties dependent on local atomic configurations, offering valuable insights into the behavior of disordered materials.