Ecole Doctorale

Physique et Sciences de la Matière

Spécialité

PHYSIQUE & SCIENCES DE LA MATIERE - Spécialité : ENERGIE, RAYONNEMENT ET PLASMA

Etablissement

Aix-Marseille Université

Mots Clés

tungstène,rétention,hydrogène,ITER,oxyde,hélium

Keywords

tungsten,retention,hydrogen,ITER,oxide,helium

Titre de thèse

Influence des conditions de surface sur le piégeage de l'hydrogène dans le tungstène
Surface conditions of W components: impact on hydrogen inventory

Date

Mardi 23 février 2021 à 10:00

Adresse

CEA Cadarache, IRFM 13108 St Paul lez Durance CEDEX France René Gravier

Jury

Directeur de these M. Thierry ANGOT Aix-Marseille Université, PIIM
CoDirecteur de these Mme Elodie BERNARD CEA, IRFM
Examinateur M. Christian LINSMEIER FZ Jülich, IEK-4
Rapporteur M. Wolfgang JACOB IPP Garching
Rapporteur Mme Anne-Lise THOMANN GREMI, CNRS/Université d'Orléans
Examinateur Mme Sabina MARKELJ Jozef Stefan Institute, F2
Examinateur Mme Céline MARTIN Aix-Marseille Université, PIIM
Examinateur M. Christian GRISOLIA CEA, IRFM

Résumé de la thèse

La rétention des isotopes de l’hydrogène (HI) et de l’hélium (He) dans les composants de la première paroi (PFC) est un enjeu majeur pour les futurs réacteurs tels ITER et DEMO, les conditions d’exposition au plasma de fusion pouvant entrainer la dégradation des matériaux. Les propriétés du tungstène (W), notamment son point de fusion élevé, ont entrainés son choix pour le divertor d’ITER: lors des phases deutérium/tritium, les PFC W seront soumis à d’intenses flux de particules, HI, He, neutrons ou encore impuretés issues du plasma de bord. L’impact de l’He est particulièrement problématique, avec un endommagement significatif de la zone de proche surface dans le W : création de boucles de dislocations, bulles, ou W-fuzz. La présence d’impuretés dans le plasma de bord entraine aussi la redéposition ou codéposition de couches mixtes à la surface des PFC W, et en présence d’oxygène résiduel, une oxydation de surface est possible du fait de la température élevée du divertor dans ITER. La modification de la structure du W peut considérablement modifier les propriétés du matériau, et donc son espérance de vie face au plasma, ainsi que sa rétention en hydrogène, ce qui pose un problème de sureté dans le cas du tritium, qui est radioactif. Cette thèse a permis d’étudier les mécanismes fondamentaux du piégeage et la rétention de l’hydrogène dans le W, grâce notamment à l’implantation par faisceau d’ions et la spectroscopie par thermo desorption (TDS), en fonction de différents états de surface: - Présence d’une couche d’oxide en surface d’un tungstène polycristallin (PCW), formées dans des conditions pertinentes pour ITER ; - Présence des modifications liées à une exposition à l’He proches de celles attendues dans ITER. Les mesures TDS ont été couplées avec des observations de microscopie afin de caractériser les modifications dans la surface et la structure du matériau, à différentes échelles : la microscopie électronique à balayage et la confocale laser pour l’observation de l’état de surface du micron au nanomètre ; la microscopie électronique à transmission pour des études de sections. Les mesures Raman et de spectroscopie à rayons X ont quant à elles permis de qualifier la structure et la composition chimique des échantillons. Les mesures TDS après implantation D+ à basse énergie tout comme les résultats de chargement gazeux en tritium sur le PCW oxidé ont mis en avant des différences majeures de rétention des HI par rapport au PCW. L’état de surface initial du matériau (par exemple la présence d’eau adsorbée) peut aussi significativement modifier le dégazage des HI. Nous avons aussi observé une modification de la couleur de l’oxide suite à l’implantation HI, ce qui suggère la formation de bronzes ; ce changement de couleur n’ayant pas eu lieu lors de l’implantation D et la TDS signifie que la composition élémentaire a été restaurée, et impose de considérer ce phénomène pour l’opération sur le long terme des PFC W dans ITER. Le second axe de notre travail concerne du PCW exposé à l’hélium à une fluence pertinente pour ITER et WEST, à bas et haut flux. L’observation de l’évolution de la morphologie de la surface et du volume affecté du matériau, menée à différentes étapes des cyclages successifs «implantation D à 250 eV bas flux et basse fluence»/ «mesure TDS jusqu’à 1200-1350 K » a mis en avant un impact majeur du cyclage thermique sur l’évolution des défauts créés par l’He et la rétention en deutérium. La rétention en D dans la proche surface riche en bulles d’He est 3 à 8 fois supérieure à celle dans d’un PCW vierge. L’évolution de l’inventaire D avec le cyclage thermique semble liée à la taille et à la densité des bulles: nous remarquons aussi que celles-ci développent une facétisation de forme polyhèdrale suite aux incursions à haute température.

Thesis resume

Investigations of hydrogen isotopes and helium retention in plasma facing components (PFC) that are exposed to various plasma conditions are important for future fusion devices such as ITER and DEMO. Due to its favorable physical properties, in particular its high melting point, tungsten (W) has been chosen as the plasma-facing material of the ITER divetor. In the deuterium/tritium (D/T) phase of ITER, W PFC will be subjected to intense fluxes composed of hydrogen isotopes (HI), helium (He), impurities and neutrons. In particular, it has been found that He significantly affects W PFC near surface, with the formation of dislocation loops, bubbles, or even W-fuzz. The presence of impurities in the edge plasma may code redeposition or codeposition of mixed layers on the surface of the PFC W, and in the presence of residual oxygen, surface oxidation is possible due to the high temperature of the ITER divertor. Such structural modifications of W PFC may considerably modify the properties of the material, and therefore its life expectancy, as well as its hydrogen retention, which arises safety concerns in the case of tritium, which is radioactive. In this PHD thesis, we used laboratory experiments involving ion implantation and thermal desorption spectrometry (TDS) technique to investigate the fundamental retention properties of HI in W PFC due to different surface conditions: 1) Presence of an oxide layer formed on the surface of polycrystalline W (PCW) in ITER relevant conditions, 2) Presence of structural changes due to an impact of ITER relevant helium irradiation. The TDS measurements were coupled with microscopy observations in order to characterize the modifications occuring on the surface and in the bulk of the material at different scales: scanning electron and laser confocal microscopy techniques were used for surface observations from micrometer to nanometer scale; transmission electron microscopy was used for cross-sectional observations. Raman and X-ray spectroscopy techniques were used to characterize the structure and chemical composition of the samples. TDS experiments involving low energy D ion implantation or T gas loading on oxidized PCW samples highlighted drastically different retention mechanisms of HI in tungsten oxides as compared to pristine PCW. The initial surface condition of the material (for example the presence of adsorbed water) can also significantly modify the outgassing of HI. We have also evidenced a change in the color of the oxide following HI implantation, that suggests tungsten bronze formation. The fact that the oxide grown on PCW was not modified upon D implantation and TDS experiments (the surface morphology and elemental composition were restored), raises additional concerns for the safe long-term operation of W PFC in ITER. In the other set of experiments, we exposed PCW to helium plasma in fluence conditions relevant to ITER and WEST both at low and high flux. Surface and bulk morphology observations combined with sequences of low flux and low fluence 250 eV D ion implantations and TDS measurements up to 1200-1350 K revealed interesting effects of the thermal cycling on He-induced defects evolution and deuterium retention. D implantation and thermal cycling experiments highlighted a major impact of thermal cycling on the evolution of defects created by He and deuterium retention. D retention in the He bubbles enriched near-surface is increased 3 to 8-fold as compared to non-damaged PCW. The evolution of D retention upon thermal cycling appears to be linked with the density and size of various He bubbles. Furthermore, we show that high temperature annealing induces He bubbles faceting into a polyhedron shape.