Soutenance de thèse de NOTARANGELO Maria Chiara
Titre de thèse
Etude à l'échelle atomique des sels fondus à base d'Américium : Application au calcul de propriétés thermophysiques
Atomic scale study of americium-based molten salts : Application to the calculation of thermophysical properties
Résumé de la thèse
La France s'appuie depuis plusieurs décennies sur l'énergie nucléaire, avec son parc de réacteurs à eau pressurisée (REP) fournissant une grande partie de l'électricité nationale. Dans la flotte actuelle de 57 réacteurs nucléaires, le combustible traditionnellement utilisé est constitué de pastilles d'UO2 frittées. L'énergie produite provient des réactions de fission, mais, pendant le fonctionnement du réacteur, d'autres réactions nucléaires se produisent.
Comme par exemple des réactions d'activation neutronique, générant du plutonium et des actinides mineurs tels que l'américium, caractérisés par une forte radiotoxicité et une longue demi vie, ce qui pose des défis importants pour la gestion du combustible usé et le stockage des déchets.
À ce sujet, la France a depuis longtemps l'objectif de trouver des stratégies alternatives pour la gestion de ces types de matériaux, par exemple par le processus de transmutation, qui permet de transformer des radionucléides à forte activité et vie longue en radionucléaides moins difficiles à gérer. Bien que la recherche sur ce sujet se soit traditionnellement développée principalement autour du thème des réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium (RNR-Na), l'intérêt pour les réacteurs à sels fondus (RSF) s'est accru ces dernières années.
En effet, ceux-ci sont particulièrement prometteurs pour effectuer la transmutation des actinides lorsqu'ils sont utilisés dans leur version à spectre rapide.
Leur flexibilité pendant l'exploitation, leur fonctionnement à pression ambiante et la possibilité de traitement en ligne sont d'autres atouts qui pourraient rendre leur déploiement intéressant. Toutefois, le développement et la modélisation des réacteurs à sels fondus contenant des actinides sont actuellement limités par la rareté des données expérimentales sur les propriétés thermophysiques clés de ces matériaux, en raison des températures élevées, des environnements corrosifs et de la radioactivité des actinides.
Dans ce contexte, les simulations atomistiques constituent une approche complémentaire précieuse. La Dynamique Moléculaire (DM), fondée sur la physique statistique, permet de calculer des propriétés thermodynamiques et de transport, telles que la densité, la capacité thermique, la viscosité et la conductivité thermique, dans des conditions difficiles à atteindre exérimentalement.
Dans ce cadre, l'objectif de ce travail est de développer un potentiel interatomique pour des sels à base de chlorures contenant du plutonium et de l'américium, capable de décrire différents mélanges complexes. La méthodologie proposée combine des calculs ab initio basés sur la Théorie de la Fonctionnelle de Densité (DFT) et la paramétrisation d'un potentiel de type Polarizable Ion Model (PIM). Après validation par rapport aux données expérimentales disponibles, ces potentiels sont utilisés dans des simulations de DM classique pour produire de nouvelles données thermophysiques pour des sels purs, binaires et ternaires.
Thesis resume
France has relied on nuclear energy for several decades, with pressurised water reactors (PWRs) supplying a great amount of the national electricity production. Yet, during reactor operation, fuel irradiation leads not only to fission reactions but also to neutron activation processes, resulting in the formation of plutonium and minor actinides such as americium. These elements are characterised by high radiotoxicity and long half lives, raising significant challenges for spent fuel management and long term waste disposal.
Although existing strategies, including partial plutonium recycling in mixed oxide (MOX) fuels and geological disposal, enable the management of these materials, research efforts continue to focus on improving actinide valorisation and waste management. In this context, actinide transmutation has been identified as a promising approach to reduce the long term radiotoxicity and inventory of nuclear waste. Among advanced reactor concepts, molten salt reactors (MSRs) are particularly attractive due to their capability to operate in a fast neutron spectrum, their fuel flexibility, low-pressure operation, and the possibility of online fuel processing.
However, the development and modeling of molten salt systems containing actinides are limited by the scarcity of experimental data on key thermophysical properties. High operating temperatures, corrosive environments and the radiotoxic nature of actinides make experimental measurements complex and expensive.
In this context, atomistic simulation techniques offer a valuable complementary approach. Specifically, Molecular Dynamics (MD), grounded in the formalism of statistical physics, allows for the calculation of thermodynamic and transport properties. Quantities such as density, heat capacity, viscosity and thermal conductivity can thus be evaluated under conditions that are challenging to probe experimentally.
The aim of this work is consequently to develop an interatomic potential for chloride based molten salts containing plutonium and americium, capable of describing a variety of complex mixtures. The proposed methodology combines ab initio calculations within the framework of Density Functional Theory (DFT) with the parametrization of a Polarizable Ion Model (PIM) potential. After validation against available experimental data, these potentials are employed in Classical MD simulations to generate novel thermophysical property data for pure, binary, and ternary molten salt systems, including compositions relevant for advanced nuclear reactor fuels.