Soutenance de thèse de GUNTI Quentin
Titre de thèse
Émissions des navires et impact sur la qualité de l'air en milieu urbain
Ship emissions and impacts on urban air quality
Résumé de la thèse
Depuis le 1er janvier 2020, l'Organisation maritime internationale (OMI) limite à 0,5 % la teneur massique maximale en soufre des carburants maritimes pour les navires opérant en dehors des zones de contrôle des émissions (ECA). Dans ces zones, une valeur plus stricte de 0,1 % est en vigueur depuis 2015. La Méditerranée — incluant Toulon et Marseille — relevait ainsi, jusqu'au 1er mai 2025, de la limite de 0,5 %, tandis que la Manche et la mer du Nord — incluant le port de Dunkerque — étaient déjà soumises au seuil de 0,1 %. Ces différences de cadre réglementaire constituent le contexte général dans lequel s'inscrit cette thèse.
Trois campagnes de mesures intensives ont été menées entre 2021 et 2022, après l'entrée en vigueur d'IMO2020. À Toulon, une première innovation méthodologique a consisté à appliquer la factorisation en matrices positives (PMF) aux aérosols organiques mesurés par HR-ToF-AMS, en exploitant la haute résolution chimique et temporelle des données et en introduisant des spectres de référence comme contraintes. Cette PMF contrainte attribue 11,2 % de l'aérosol organique (OA) aux émissions maritimes. À Marseille, l'approche a été prolongée par l'intégration de données granulométriques issues d'un EEPS dans la matrice PMF, permettant d'évaluer simultanément les contributions maritimes en masse et en nombre de particules ultrafines. En moyenne, les navires représentent 10 % de la masse d'aérosols submicronique non réfractaire, 44 % du nombre total de particules submicronique (PN) et 62,6 % du nombre de particules ultrafines, avec en outre 15,5 % de la masse de HAP attribuée aux navires. Enfin, la campagne de Dunkerque a permis de déterminer de manière systématique des facteurs d'émission pour les phases gazeuse et particulaire, offrant une vision complète des rejets maritimes dans un contexte réglementaire plus strict.
Les résultats montrent que, malgré la réduction des émissions soufrées, les particules organiques et ultrafines demeurent abondantes. Une attention particulière a été portée aux émissions d'OA et de HAP : la méthodologie développée permet d'attribuer directement la contribution des sources maritimes, tant en masse qu'en nombre, à la pollution urbaine. Ainsi, les navires apparaissent minoritaires en masse mais dominants en nombre, en particulier pour les PN0.1. En fournissant des facteurs d'émission actualisés, des signatures chimiques à haute résolution et une approche multi-instrumentale de déconvolution, cette thèse établit un socle scientifique robuste pour affiner les inventaires d'émissions en zones ECA et améliorer la représentation des panaches frais dans les modèles de qualité de l'air.
Thesis resume
Since 1 January 2020, the International Maritime Organization (IMO) has capped the maximum sulfur content of marine fuels at 0.5 % by mass for ships operating outside Emission Control Areas (ECAs). Within ECAs, a stricter 0.1 % limit has applied since 2015. The Mediterranean—including Toulon and Marseille—therefore fell under the 0.5 % cap until 1 May 2025, whereas the English Channel and North Sea—including the port of Dunkirk—were already subject to the 0.1 % threshold. These regulatory differences frame the context of this thesis.
Three intensive measurement campaigns were conducted between 2021 and 2022, after IMO2020 entered into force. In Toulon, a first methodological innovation applied Positive Matrix Factorization (PMF) to organic aerosols measured by HR-ToF-AMS, leveraging the high chemical and temporal resolution of the data and introducing reference spectra as constraints. This constrained PMF attributes 11.2 % of organic aerosol (OA) to shipping emissions. In Marseille, the approach was extended by integrating size-distribution data from an EEPS into the PMF matrix, enabling simultaneous evaluation of shipping contributions in mass and in particle number: on average, ships account for 10 % of NR-PM1 mass, 44 % of total particle number, and 62.6 % of ultrafine particle number, with 15.5 % of polycyclic aromatic hydrocarbon (PAH) mass attributed to shipping. Finally, the Dunkirk campaign provided systematic emission factors for gas and particle phases, offering a comprehensive view of maritime releases under a stricter regulatory regime.
Results show that, despite reduced sulfur emissions, organic and ultrafine particles remain abundant. Particular attention was paid to OA and PAH emissions: the methodology developed here enables direct attribution of maritime sources in mass (NR-PM1) and in number to urban pollution. Thus, ships appear minor in mass yet dominant in number, especially for ultrafine particles. By providing updated emission factors, high-resolution chemical signatures, and a multi-instrument source apportionment framework, this thesis establishes a robust scientific basis to refine ECA emission inventories and to improve the representation of fresh ship plumes in air-quality models.