Soutenance de thèse de SILVETTI Martino

Résumé de la thèse

Le nitrure de bore en forme de wurtzite (wBN ) est un polytype du nitrure de bore
résultant de la forme hexagonale stratifiée (hBN ) subissant une transition de phase
induite par une pression élevée. Ce matériau joue un rôle d'intermédiaire dans la
transformation de la phase hexagonale à la phase cubique (cBN ), et on a longtemps
cru qu'il s'agissait d'une forme métastable ne se produisant qu'à très haute pression.
C'est pourquoi les progrès de la recherche sur ce matériau ont pris du retard par
rapport aux efforts consacrés à l'étude du hBN et du cBN qui sont stables à la pression
ambiante et plus faciles à produire. Néanmoins, le wBN a récemment été stabilisé dans
des conditions ambiantes et des échantillons macroscopiques de taille millimétrique
ont été produits par transition directe à partir du hBN sous haute pression. Ces
nouvelles méthodes de synthèse ouvrent la voie à la possibilité de fabriquer et d'utiliser
ce matériau dans des applications optoélectroniques dans le domaine des UV dans
des conditions difficiles, puisqu'il s'agit d'un semi-conducteur super dur avec une
large bande interdite. Par conséquent, ce cristal est également intéressant en tant
qu'hôte potentiel d'états électroniques induits par des défauts, pour lesquels des
applications dans le domaine des technologies quantiques peuvent également être
envisagées, à l'instar des défauts actuellement étudiés dans hBN et cBN . En outre,
de petits domaines de wBN sont toujours présents dans les échantillons de cBN
avec d'autres polymorphes de nitrure de bore, ce qui affecte ses propriétés optiques.
L'objectif de cette thèse est de combler les lacunes dans la connaissance de wBN en
mettant particulièrement l'accent sur son potentiel en tant qu'hôte de défauts. Nous
présentons ici une étude totalement ab initio des propriétés électroniques et optiques
de wBN basée sur les approches bien établies de la Théorie du Fonctionnelle Densité
(DFT) et de la Théorie des Perturbation à N -Corps (MBPT). Après avoir introduit les
outils mathématiques nécessaires pour explorer les propriétés des états fondamentaux
et des états excités, nous étudions le matériau dans sa forme pure et primitive et nous
décrivons avec précision la structure électronique et la bande interdite, ainsi que la
fonction diélectrique incluant les effets excitoniques en utilisant l'équation de Bethe-
Salpeter (BSE). Cette étude est réalisée dans la gamme de pressions impliquées dans
la synthèse de wBN . Nous introduirons ensuite des défauts simples dans la structure
(lacunes, antisites et monomères et dimères à base de carbone) et nous utiliserons
le formalisme de l'énergie de formation pour étudier leur thermodynamique. Enfin,
le rôle des défauts dans la détermination des propriétés optiques du matériau est
évalué avec la diagonalisation de la BSE en utilisant comme base de départ les états de
Kohn-Sham, grâce à une procédure de remappage de l'écrantage statique du crystal
primitif qui a été développé et mis en œvre dans le numérique Yambopy