Soutenance de thèse de YANG Fan

Résumé de la thèse

La photolyse de l'eau sous irradiation solaire pour la production d'hydrogène, considérée comme une voie efficace vers un développement durable, repose sur la mise au point de photocatalyseurs avancés et performants. Les matériaux de type Janus à base de chalcogénures de métaux ont suscité une attention croissante dans le domaine de la photocatalyse de l'eau grâce à leurs propriétés structurales et électroniques uniques, les positionnant comme des candidats particulièrement prometteurs. Sur la base de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), cette thèse étudie systématiquement les caractéristiques des homojonctions MoSSe et Ga2SSe, ainsi que de diverses hétérostructures dérivées, dans l'objectif de concevoir des photocatalyseurs hautement efficaces pour la photolyse complète de l'eau.
À travers des calculs et analyses portant sur la stabilité, la structure électronique, les propriétés optiques et l'énergie libre de Gibbs, nous proposons des stratégies efficaces, telles que l'introduction de défauts, l'ingénierie de contrainte (pression hydrostatique et contrainte biaxiale) etl'intercalation d'une couche métallique, visant à optimiser les performances des photocatalyseurs. Les résultats démontrent que les homojonctions MoSSe et Ga2SSe présentent toutes deux un alignement de bandes de type II. La monocouche de MoSSe révèle une forte absorption dans le visible et l'UV, avec un rendement de conversion solaire en hydrogène (STH) atteignant 20,39 %, tandis que la performance de production d'hydrogène du Ga2SSe s'améliore avec l'augmentation du nombre de couches, atteignant 17,02 %. Les deux matériaux peuvent réaliser une photolyse spontanée de l'eau sous l'application d'une tension externe.
De plus, nous avons construit les hétérostructures MoSSe/Ga2SSe et mis en évidence un mécanisme de transfert de charges en schéma Z direct, présentant des performances supérieures. L'hétérojonction en schéma Z direct, TeGa2S/SeMoTe, montre des performances remarquables, atteignant un rendement STH de 32,03 % avec une large compatibilité en pH. L'introduction de lacunes de Te dans cette hétérostructure, améliore encore la performance de la réaction d'évolution de l'hydrogène (HER). Afin deréaliser la transitiond'une hétérojonction de type IIversunschéma Z, nous avons inséré une couche métallique de Zr entre les deux couches del'hétérostructure SGa2Se/TeMoS.
D'autres systèmes, tels que Ga2SSe/Bi2O3 et Ga2SSe/SnSSe, forment également des schémas Z directs et démontrent une excellente capacitéde dissociation photocatalytiquede l'eau. Les performances de l'hétérojonction Ga2SSe/Bi2O3 sont en outre renforcées sous contrainte biaxiale ou pression hydrostatique.