Soutenance de thèse de RAMANDA Yudha
Titre de thèse
couches minces de dioxyde de vanadium élaborées par voie sol-gel: relier les procédés en solution et l'ingénierie des métasurfaces
sol-gel-based vanadium dioxide thin films: bridging solution process and metasurface engineering
Résumé de la thèse
Le dioxyde de vanadium (VO₂) constitue l'un des principaux matériaux volatils à changement de phase, caractérisé par une transition métal-isolant (TMI) du premier ordre proche de la température ambiante, induisant des variations drastiques de la conductivité électrique et des propriétés optiques. Ces caractéristiques font du VO₂ un candidat prometteur pour des applications de nouvelle génération, telles que les vitrages intelligents à haute efficacité énergétique, les commutateurs photoniques ultrarapides et les systèmes de calcul neuromorphiques. Toutefois, son déploiement à grande échelle demeure limité par des contraintes de fabrication. Les méthodes de dépôt conventionnelles produisent des films de haute qualité mais présentent des coûts élevés, un faible rendement et une incompatibilité avec les substrats de grande surface ou non plans.
Cette thèse développe une méthode de synthèse sol-gel évolutive pour la fabrication de films minces et de métasurfaces de VO₂ à hautes performances, en mettant l'accent sur la chimie des précurseurs et le traitement post-dépôt. Une étude systématique a identifié l'acétylacétonate de vanadium (VO(acac)₂) comme précurseur supérieur, offrant une meilleure stabilité en solution et supprimant la nécessité d'une atmosphère réductrice lors de la cristallisation. L'optimisation du recuit thermique a par ailleurs révélé que le contrôle du chauffage est déterminant pour favoriser la croissance de cristallites propices à l'amélioration des propriétés optiques et électroniques. Dans des conditions optimisées, les films ont montré des transitions de phase nettes, avec un contraste marqué de résistance électrique (10²) et un contraste d'indice de réfraction élevé (Δn = 1,05).
La scalabilité et la polyvalence de ce procédé ont été démontrées par la fabrication de métasurfaces à base de VO₂ sur des gabarits de SiO₂ nano-imprimés. Les films conformes obtenus ont présenté une réponse optique modulable selon la géométrie au travers de la transition de phase, établissant ainsi un principe de conception pour le contrôle spectral actif. Les démonstrations préliminaires de métasurfaces fabriquées entièrement par lithographie douce et gravure soulignent en outre le potentiel d'une production intégralement scalable et à faible coût.
Dans son ensemble, cette thèse comble l'écart entre les démonstrations à l'échelle du laboratoire et les exigences industrielles, posant ainsi des bases solides pour l'intégration de composants dynamiques à base de VO₂ dans les dispositifs de nouvelle génération, tels que les fenêtres intelligentes économes en énergie, les commutateurs optiques ultrarapides et les architectures de calcul neuromorphique.
Thesis resume
Vanadium dioxide (VO₂) is a leading volatile phase-change material, exhibiting a first-order metal-to-insulator transition near room temperature that induces drastic changes in electrical conductivity and optical properties. These features make VO₂ attractive for energy-efficient smart windows, ultrafast photonic switches, and neuromorphic computing. However, widespread deployment has been hindered by manufacturing challenges. Conventional deposition methods yield high-quality films but suffer from high cost, low throughput, and incompatibility with large-area or non-planar substrates.
This thesis develops a scalable sol-gel synthesis route for high-performance VO₂ thin films and metasurfaces, focusing on precursor chemistry and post-deposition processing. A systematic study identified vanadium acetylacetonate (VO(acac)₂) as a superior precursor, offering solution stability and eliminating the need for reducing atmospheres during crystallization. Optimization of thermal annealing further revealed that controlled heating is crucial for promoting favorable crystallite growth, directly enhancing optical and electronic switching properties. Under optimized conditions, the films demonstrated sharp phase transitions with strong electrical and refractive index contrasts (resistance contrast of 10² and Δn=1.05).
The scalability and versatility of this process were demonstrated through the fabrication of VO₂-based metasurfaces on nanoimprinted SiO₂ templates. The resulting conformal films exhibited geometry-dependent tunable optical responses across the phase transition, establishing a design principle for active spectral control. Preliminary demonstrations of metasurfaces fabricated entirely via soft nanoimprint lithography and etching further highlight the potential for fully scalable, low-cost manufacturing.
Collectively, this work bridges the gap between laboratory-scale demonstrations and industrial requirements, providing a robust foundation for integrating VO₂ into next-generation dynamic devices for energy-efficient windows, ultrafast optical switches, and neuromorphic computing architectures.