Soutenance de thèse de STADLER Caroline


Titre de thèse

Études de laboratoire des interactions gaz-grain sur des analogues réalistes de poussières cosmiques

Laboratory Investigations of Gas-Grain Interactions on Realistic Cosmic Dust Grain Analogues

Date

22 July 2025 à 14h00

Adresse

CINaM Campus de Luminy 13009 Marseille, Raymond Kern

Ecole doctorale

Physique et Sciences de la Matière

Specialité

PHYSIQUE & SCIENCES DE LA MATIERE - Spécialité : MATIERE CONDENSEE et NANOSCIENCES

Etablissement

Aix-Marseille Université

Mots clés

astrophysique de laboratoire,interactions gaz-grain,coefficient de collage,XPS,LT-STM,modelisation astrochimique,

Keywords

laboratory astrophysics,gas-grain interactions,sticking coefficient,XPS,LT-STM,computational astrochemistry,

Jury

Jury de thèse
Qualité Nom Etablissement
Directeur de recherche M. PARENT Philippe CNRS, CINaM, Aix Marseille Université
Professeure des universités Mme TOUBIN Celine PhLAM, Université de Lille
Professeur des universités M. DULIEU Francois LIRA, CY Cergy Paris Université
Chargée de recherche Mme NOBLE Jennifer CNRS, PIIM, Aix Marseille Université
Directrice de recherche Mme WAKELAM Valentine CNRS, LAB, Université de Bordeaux
Professeur des universités M. BORGET Fabien PIIM, Aix Marseille Université

Résumé de la thèse

Le milieu interstellaire (MIS) est un environnement dynamique dans lequel divers atomes et molécules gèlent sur les grains de poussière et réagissent ensemble pour former des espèces de plus en plus complexes, enrichissant ainsi la composition chimique du MIS. Le taux d'accrétion de ces espèces dépend d'un paramètre connu sous le nom de coefficient de collage (SC pour `sticking coefficient'), c'est-à-dire la probabilité qu'un atome ou une molécule en phase gazeuse adhère à la surface d'un grain après être entré en collision avec lui.
Jusqu'à présent, le SC a été mesuré égal à 1, et cette valeur est utilisée dans les calculs et dans les modèles informatiques d'astrochimie. Cependant, des études récentes en laboratoire ont démontré que cette valeur est très inférieure à 1 pour H2O et CO2. Cette observation a engendré de nombreuses questions énoncées dans cette thèse : le coefficient de collage d'autres molécules astrochimiquement pertinentes telles que CO et N2 est-il lui-aussi aussi faible, quelle en est la raison, et quel effet cela peut-il avoir sur les modèles astrochimiques existants ?
Pour déterminer le SC de CO et N2, un dispositif expérimental combinant la spectrométrie infrarouge et la spectroscopie photoélectronique à rayons X (XPS) a été utilisé. La croissance de couches de glace de CO et de N2 a été évaluée sur différents substrats et a été comparée avec un substrat d'or de référence, sur lequel le SC est de 1. Les SCs obtenus sur les analogues de grains de poussière micrométriques (grains d'olivine, grains de carbone) sont considérablement inférieurs à 1.
Pour comprendre les raisons pour lesquelles ces SCs sont si faibles, nous avons cherché à mieux caracteriser la croissance de la glace de CO sur une surface plate de carbone (graphite HOPG) ou rugueuse (suie de carbone). Pour cela, nous avons conduit une analyse détailée des données XPS, realisé des simulations Monte-Carlo Cinétiques et des expériences de microscopie à effet tunnel à basse température (LT-STM). Cela a permis de mieux comprendre les modes de croissance moléculaire sur ces surfaces, et mis en évidence ce qui dépend de la rugosité de la surface, et ce qui n'en dépend pas.
Que signifie un SC faible pour l'astrophysique, l'astrochimie et la cosmologie ? Les faibles valeurs de SC ont été utilisées dans Nautilus 2.0, un modèle astrochimique incluant les interactions gaz-grains, afin de voir comment cela affecte les abondances calculées de CO et et leur comparaison avec les observations.


Thesis resume

The interstellar medium (ISM) is a dynamic environment in which various atoms and molecules freeze onto dust grains and react together to form increasingly complex species, enriching its chemical composition. The rate of accretion of gaseous species depends on a parameter known as the sticking coefficient (SC), i.e. the probability that a gas-phase atom or molecule will adhere to the surface of a grain after colliding with it.
Until now, the SC has been measured to be equal to 1, and this value is used in astrochemical calculations and computer models. However, recent laboratory studies have shown that this value is much lower than 1 for both H2O and CO2. This observation has given rise to a number of questions presented in this thesis: is the sticking coefficient of other astrochemically-relevant molecules such as CO and N2 also low, why is this, and what effect might this have on existing astrochemical models?
To determine the SC of CO and N2, an experimental setup combining infrared spectrometry and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) was used. The growth of CO and N2 ice layers was evaluated on different substrates, and compared to a reference gold substrate, on which the SC was shown to be 1. The SCs obtained on micrometric dust grain analogues (olivine grains and carbon nanoparticles) are considerably lower than 1.
To understand why these SCs are so low, we sought to better characterize the growth of CO ice on a flat carbon surface (HOPG graphite), as well as on a rough surface (carbon soot). To this end, we carried out a detailed analysis of the XPS data, performed kinetic Monte Carlo simulations and carried out low-temperature scanning tunneling microscopy (LT-STM) experiments. This allowed us to gain a better understanding of the molecular growth patterns on these surfaces, and highlighted its link to the roughness of the substrate the ice is adsorbed on.
What does low SC mean for astrophysics, astrochemistry and cosmology? To show this, low SC values were in Nautilus 2.0, an astrochemical model including gas-grain interactions, to see how this affects the calculated abundances of CO and CH3OH and their comparison with observations.