Soutenance de thèse de FLIPO Léonore
Titre de thèse
Caractérisation de la dynamique des fractionnements solide/liquide de radionucléides dans les fleuves.
Characterization of solid/liquid fractionation dynamics of radionuclides in rivers.
Résumé de la thèse
Le transfert des radionucléides rejetés dans les fleuves par les installations nucléaires est conditionné par la répartition de leur activité entre les phases dissoute et particulaire. Ce fractionnement solide/liquide est couramment défini par le coefficient empirique K_d et son utilisation dans les modèles suppose une répartition à l'équilibre, instantanée et réversible, hypothèses rarement vérifiées. L'objectif de la thèse est d'évaluer si des modèles de transfert intégrant une ou plusieurs cinétiques pour décrire ce fractionnement permettent des estimations plus fines et plus réalistes qu'une approche à l'équilibre. L'échange de 137Cs, 60Co, 54Mn et 110mAg avec 5 échantillons de matières en suspension naturelles de rivières prélevés le long du bassin versant du Rhône a été suivi en laboratoire pendant 2 mois. Des dilutions de la suspension contaminée ont été réalisées après 1, 3, 10, 21 ou 31 jours d'adsorption préalable pour simuler une arrivée d'eau non contaminée depuis un affluent. De nouvelles cinétiques ont été observées pour les 4 radionucléides après ces dilutions, caractérisées par une désorption rapide suivie d'une cinétique de resorption avec des plateaux plus ou moins marqués. Les ratios solide/liquide R_d obtenus sur l'ensemble des expériences ont montré une variabilité qui recouvre la quasi totalité des valeurs de K_d rapportées dans la littérature. Ces R_d sont en moyenne supérieurs d'au moins un facteur 10 après la dilution, une tendance observable dans la littérature entre les K_d obtenus en adsorption ou désorption. Ces données expérimentales obtenues ont été utilisées pour ajuster les paramètres d'un modèle à l'équilibre (Kd) et de modèles impliquant une ou plusieurs cinétiques (EK et KK). Ces derniers ont été capables de prédire une modification du R_d avec le temps et lors la dilution, mais se sont révélés limités pour prédire les cinétiques complexes de désorption-resorption observées. Les données expérimentales et les paramètres ajustés seront utilisés pour la réalisation de scénarios tests de transferts à l'échelle de la rivière.
Thesis resume
The transfer of radionuclides discharged from nuclear facilities into rivers is conditioned by their solid/liquid fractionation, which is usually represented by an equilibrium approach using the partition coefficient K_d. This coefficient, which is widely used in modelling, assumes an instantaneous and fully reversible reaction. However, such assumptions are rarely verified. Therefore, this study aims to assess whether models incorporating one or more kinetics to describe this fractionation provide more accurate estimates than the equilibrium approach. The exchanges of 137Cs, 60Co, 54Mn, and 110mAg between solution and riverine suspended particulate matter from the Rhone watershed (France) were followed in the laboratory for 2 months. Dilutions of the contaminated suspension were carried out after 1 h, 3, 10, 21 and 31 days of prior adsorption to simulate a change in environmental conditions such as the input of uncontaminated water from a tributary. Dilution induced a quick release from solid to liquid phase at first, but it was followed by an unexpected re-adsorption with variable kinetics. The solid/liquid ratios R_d after dilution were on average at least a factor of ten higher than before dilution, which is also the case for the K_d obtained in the literature for adsorption and desorption. R_d covered all or almost all the K_d values reported in the literature, which would not have been observed without the dilutions. Data sets were used to fit the parameters of a Kd model and models involving one or two kinetics. Unlike the Kd model, the kinetic models predicted a variation in R_d over time and when environmental conditions changed. However, models developed for one-step sorption showed limits in reproducing the kinetics observed after a dilution. Experimental data and adjusted parameters are now available to carry out river-scale test scenarios using these different approaches.