Soutenance de thèse de GASCOIN Mathieu
Titre de thèse
Simulation du piégeage et de la mobilité de produits de fission dans les oxydes d'actinides
Simulation of fission products trapping and mobility in actinide oxides
Résumé de la thèse
Les produits de fission ont un impact très important sur l'évolution du comportement du combustible nucléaire sous irradiation, que ce soit dans les réacteurs à eau (REP et EPR) ou les réacteurs à neutrons rapides à caloporteur sodium (RNR-Na). En particulier, les produits de fission volatils I, Cs et Te jouent un rôle majeur dans les phénomènes de corrosion sous contrainte induite par l'iode (CSC-I) et de réaction oxyde-gaine (ROG), qui peuvent fortement affecter l'intégrité de la première barrière de sûreté que représente la gaine. Pour augmenter les marges de sûreté et toujours améliorer les performances du combustible, il paraît donc nécessaire de comprendre au mieux le comportement des produits de fission volatils I, Cs et Te au sein des oxydes d'actinide, principaux combustibles nucléaires utilisés en France et dans le monde. Ce travail de thèse repose sur l'utilisation de méthodes de calculs de structure électronique (DFT+U) pour modéliser les propriétés de piégeage et de mobilité des produits de fission corrosifs iode, césium et tellure dans UO2 et (U,Pu)O2. Ces méthodes permettent d'accéder à l'état d'oxydation, aux sites d'incorporation et de solution, et à l'énergie d'activation à la diffusion des produits de fission. En outre, ces calculs de structure électronique permettent de soutenir l'interprétation des caractérisations expérimentales par spectroscopie d'absorption X de pastilles d'UO2 implantées en iode et en césium. La comparaison des spectres XANES (X-ray Absorption Near Edge Structure) simulés et expérimentaux permet de contribuer à la détermination des sites de piégeage de ces espèces dans le combustible. Enfin, peu de données sont disponibles quant au comportement des produits de fission I, Cs et Te dans le combustible UO2 dopé Cr, étudié en tant que potentiel combustible tolérant aux accidents (ATF) dans le cadre de l'ANR BENEFICIA. Dans la perspective de simuler à l'échelle atomique la diffusion des produits de fission volatils dans ce combustible innovant, notre étude se focalise également sur le site de piégeage et l'état d'oxydation préférentiels du Cr dans le cristal d'UO2, qui constituent des sujets fortement débattus dans la littérature.
Thesis resume
Fission products have a very significant impact on the evolution of nuclear fuel behaviour under irradiation, whether in nuclear water reactors (PWRs and EPRs) or sodium-cooled fast reactors (SFRs). In particular, volatile fission products I, Cs and Te play a major role in iodine-induced stress corrosin cracking (I-SCC) and "réaction oxyde-gaine" (ROG) phenomena, which can seriously affect the integrity of the first safety barrier that is the cladding. To increase safety margins and continue to improve fuel performances, it therefore seems necessary to gain a better understanding of the behaviour of volatile fission products I, Cs and Te within actinide oxides, the main nuclear fuels used in France and around the world. This PhD thesis is based on electronic structure calculation methods (DFT+U) to model the trapping and mobility properties of the corrosive fission products iodine, caesium and tellurium in UO2 and (U,Pu)O2. These methods provide access to the oxidation state, the incorporation and solution sites, and diffusion activation energy of the fission products. In addition, these electronic structure calculations support the interpretation of experimental characterisations by X-ray absorption spectroscopy of UO2 pellets implanted with iodine and caesium. Comparison of simulated and experimental XANES (X-ray Absorption Near Edge Structure) spectra contribute to the determination of these species trapping sites in the fuel. Finally, almost no data exist on the behaviour of fission products I, Cs and Te in Cr-doped UO2 fuel, which is being studied as a potential accident-tolerant fuel (ATF) as part of the BENEFICIA project, supported by the French National Research Agency (ANR). With a view to simulating the diffusion of volatile fission products in this innovative fuel using atomic scale calculations, our study also focuses on the preferred trapping site and oxidation state of Cr in the UO2 crystal, both being much debated topics in the literature.