Soutenance de thèse de PORTO Giulia

Résumé de la thèse

Après les accidents de Tchernobyl et de Fukushima Daiichi, les réacteurs nucléaires doivent satisfaire à des exigences de sécurité plus strictes. Plus précisément, la matrice de combustible étant la première barrière empêchant la libération de la radioactivité, elle joue un rôle crucial pour garantir les exigences de sécurité.
Pour démontrer la conformité avec les limites de conception et de sécurité du combustible, des Codes de Performance du Combustible (FPCs) sont utilisés.
Les FPCs simulent le comportement du combustible nucléaire dans diverses conditions de réacteur à l'aide de fonctions analytiques représentant les propriétés du combustible, également appelées recommandations. Augmenter la précision des prédictions du comportement du combustible dans des conditions normales et accidentelles nécessite de réduire l'incertitude présente dans ces fonctions, et notamment dans leurs données d'entrée : les propriétés matériaux.
Il est donc crucial de mener des études sur les propriétés du combustible nucléaire couvrant une large gamme de températures (de la température ambiante à la température de fusion) et de conditions d'irradiation.
L'objectif principal de cette thèse est de reproduire avec précision le comportement à haute température des systèmes complexes qui ressemblent étroitement aux combustibles réels.
L'échelle atomique est capable de reproduire la physique d'un système avec un nombre limité de paramètres d'entrée par rapport à des échelles plus grandes. Cela rend les calculs beaucoup moins dépendants des données expérimentales disponibles et du choix des modèles utilisés. De plus, c'est à cette échelle que les effets d'irradiation apparaissent pour la première fois.
L'échelle atomique est donc un bon candidat pour étudier leur impact sur les propriétés du combustible.
En particulier, pour produire des données sur plusieurs propriétés et sur une large gamme de températures, la Dynamique Moléculaire (DM) est considérée comme une méthode excellente pour les composés MOX.
Jusqu'à présent, les études de simulation à l'échelle atomistique ont reproduit les propriétés des combustibles MOX en considérant des systèmes stœchiométriques sans défauts et incluant des cations avec des états d'oxydation standards.
Dans ce travail, nous avons tout d'abord étudié des composés MOX hypostœchiométriques contenant des lacunes d'oxygène et des cations réduits (Pu3+ et U3+). Ces calculs ont fourni des informations sur l'importance de connaître le rapport O/M (1.92-2.0) lors des mesures expérimentales. Ensuite, comme des traces (environ 10%) de U5+ et Pu3+ ont été trouvées dans des échantillons de MOX, les systèmes MOX contenant ces éléments en différentes concentrations ont été étudiés. Enfin, les MOX contenant des produits de fission solubles (Gd, Ce, La, Nd et Zr) ont été étudiés et les propriétés thermodynamiques d'un système reproduisant un combustible MOX irradié (le SIMfuel étudié par Caprani et al., ont été examinées.
Ces résultats nous ont permis de comprendre comment la présence de défauts dus aux dommages d'irradiation et, en général, d'éléments autres que les habituels U4+, Pu4+ et O, impactent les propriétés thermodynamiques du MOX.
De plus, ce travail a pour ambition de montrer comment les écarts entre les mesures et les simulations peuvent être expliqués en tenant compte de la présence de lacunes d'oxygène, d'atomes de U5+ et de Pu3+
Cette thèse met en évidence comment la combinaison des simulations et des études expérimentales peut élargir nos connaissances et notre capacité à prédire le comportement du combustible nucléaire. Avec un accent particulier sur la simulation atomistique, cette thèse discute de leur potentiel pour mieux comprendre l'impact de l'irradiation sur les propriétés thermodynamiques et thermomécaniques. De plus, la comparaison entre les données de simulation et les données expérimentales aidera à identifier les domaines où les études expérimentales nécessitent une investigation plus approfondie.