Soutenance de thèse de Jorge PEREDA

Pendant la solidification d’alliages se développe au niveau de l’interface solide-liquide une microstructure dont les caractéristiques influencent fortement les propriétés macroscopiques du matériau. Sa formation est un processus dynamique dans lequel le réseau émerge, s’organise et s’ordonne progressivement. Une étude détaillée des mécanismes physiques qui contrôlent la formation de cette microstructure est fondamentale pour maîtriser la qualité du matériau. Sur terre, la convection dans la phase liquide perturbe la formation de cette microstructure, générant des hétérogénéités de structure et composition. Pour éliminer la convection tout en conservant des échantillons tridimensionnels, des expériences en solidification dirigée d'alliages transparents (matériaux organiques modèles des alliages métalliques) ont été réalisées dans l’instrument DECLIC–DSI (Dispositif d’Etude de la Cristallisation et des Liquides Critiques-Insert de Solidification Dirigée), dans le cadre d’un projet CNES–NASA, en régime de transport diffusif à bord de la Station Spatiale Internationale. Une quantité considérable de données brutes a été obtenue durant la campagne d’expériences qui s’est déroulée entre 2010 et 2011. L’objectif de ces travaux de thèse, qui s’inscrivent dans la poursuite de l’analyse des données spatiales, est d'analyser la dynamique de formation et d’évolution du réseau interfacial, de sa naissance à l’état stationnaire. Afin d’exploiter les données, il a tout d’abord fallu développer des procédures performantes d’analyse d’images permettant le traitement automatisé de séquences complètes d’images. Ces procédures permettent d’extraire les paramètres caractéristiques de la microstructure (espacement primaire, mouvement des cellules, nombre de premiers voisins) et de suivre leur évolution tout au long de la solidification. Nous avons également développé une procédure permettant d’analyser les séquences d’images interférométriques et ainsi de suivre l’évolution temporelle de la forme tridimensionnelle de l’interface. Deux axes principaux structurent ces travaux : d’une part, l’étude des mécanismes de sélection de l’espacement primaire, taille caractéristique de la microstructure; et d'autre part, la caractérisation approfondie du régime oscillant, instabilité secondaire du réseau cellulaire. L’analyse des résultats bénéficie du support de la simulation en champ de phase 3D, au sein de l’équipe mais également dans le cadre de la collaboration avec l’équipe du Pr. A. Karma (Northeastern Univ., Boston). Les mécanismes qui conduisent à la sélection de l’espacement primaire s’avèrent complexes dans le cas d’une solidification tridimensionnelle pour laquelle certains biais expérimentaux -par rapport aux cas idéaux classiquement simulés- ne peuvent être évités. Nos analyses ont en particulier mis en évidence le rôle critique des sous-joints sur la sélection de l’espacement primaire, générant des hétérogénéités notables d’espacement primaire même pour des sous-grains de très faibles désorientations. Nous avons étudié le rôle de ces défauts, inévitables en réseau étendu, des premiers stades de l’instabilité jusqu’à l’établissement du réseau stationnaire. La possibilité offerte par la microgravité d'étudier in situ des réseaux étendus homogènes a permis d'observer de façon inédite en 3D une instabilité du réseau cellulaire : le régime oscillant. Cette oscillation, spatialement et temporellement incohérente à l’échelle de l’interface peut être synchronisée dans des zones localement ordonnées de l’interface. Les paramètres susceptibles d’inhiber l’oscillation ont été précisés avec en particulier la mise en évidence du rôle critique de la dérive du réseau et de l’influence de l’espacement primaire. Les observations interférométriques des pointes de cellules oscillantes corrélées aux simulations en champs de phase, nous ont permis d'éclaircir le mécanisme de l’oscillation.

The study of solidification microstructure formation is of utmost importance for the design and processing of materials, as solid-liquid interface patterns largely govern mechanical and physical properties. Pattern selection occurs under dynamic conditions of growth in which the initial morphological instability evolves nonlinearly and undergoes a reorganization process. This dynamic and nonlinear nature renders in situ observation of the solid-liquid interface an invaluable tool to gain knowledge on the time-evolution of the interface pattern. In this framework, the materials of choice for direct visualization of interface dynamics are transparent organic analogs that solidify like metallic alloys. Extensive ground-based studies of both metallic and organic bulk samples have established the presence of significant convection during solidification processes that alters the formation of cellular and dendritic microstructures. The reduced-gravity environment of Space is therefore mandatory for fluid flow elimination in bulk samples. Over a hundred days of experiments between 2010 and 2011 were carried out in the Directional Solidification Insert (DSI) of the Device for the Study of Critical Liquids and Crystallization (DECLIC), developed by the French Space Agency (CNES) in collaboration with NASA and installed onboard the International Space Station. During the experimental campaign, a huge amount of data, mainly images, was obtained. The objective of this thesis work, framed in the context of the analysis of images produced in Space, is to study the dynamics of formation and evolution of the interfacial array, from its birth to its steady state. A preliminary but significant amount of work was the developin-house software to robustly treat the white-light image sequences, producing physical descriptions of the parameters of the interface (cell position, neighbours, primary spacing), and to follow each cell through time to quantify the evolution of these parameters. Additional work was dedicated to treat the interferometry images to reconstruct the interface shape and follow its evolution. Two major topics are examined in this work: First, the study of the selection of primary spacing (the microstructure's characteristic size). Second, the in-depth characterization of pattern oscillation, which is a secondary instability of the cellular pattern. The analysis of the results is supported by 3D phase-field simulation, undertaken by the modellers in this team and in the team of Pr. A. Karma (Northeastern University, Boston). The mechanisms that affect primary spacing selection in 3D solidification have proven to be complex. Our work underlined the critical role of sub-grain boundaries, unavoidable in extended patterns, on the selection of primary spacing, resulting in noticeable variations of primary spacing even for boundaries whose sub-grains display very low misorientations. We studied the influence of subboundaries on each solidification stage, from the initial instability to the steady-state pattern. The opportunity to study convection-free extended interfaces allowed us to study, for the first time in bulk alloys, a secondary instability of cellular arrays: the oscillating instability. At the interface scale, the oscillation is spatially and temporally incoherent, but a synchronization between neighboring cells may occur within small spatially ordered zones. We described the parameters which influence or inhibit this oscillation, particularly pattern drift and primary spacing. Finally, our interferometric reconstruction of cell tips during oscillation, together with the phase-field studies, allowed us to clarify the mechanism of this oscillation.