Soutenance de thèse de SYAHPUTRA Suanto
Titre de thèse
Électrode catalytique multiphasée pour la réduction de l'oxygène et du dioxyde de carbone.
Multiphase catalytic electrode for oxygen and carbon dioxide reduction reaction.
Résumé de la thèse
La réduction de l'oxygène (ORR) et la réduction de CO2 (ECO2R) sont deux réactions électrochimiques importantes. Ainsi, le développement d'électrocatalyseurs pour ces réactions est essentiel. Les matériaux carbonés sont explorés afin de pouvoir réduire ou éliminer la dépendance à l'utilisation des métaux. Les points quantiques de carbone dopés au bore et à l'azote (B,N-CQDs) et l'hydrochar dopé à l'azote (N-doped hydrochar) ont été étudiés comme électrocatalyseurs pour l'ORR. Les paramètres, par exemple, le nombre d'électrons échangés, le potentiel de démarrage (onset potential), le potentiel à demi-onde et la pente de Tafel ont été étudiés pour déterminer le meilleur électrocatalyseur au sein de chaque catégorie de matériaux. En revanche, on ne peut pas encore éviter l'utilisation de métaux afin de catalyser l'ECO2R pour convertir CO2 en produits C2+ par exemple les ions acétate. Ainsi, le cuivre avec le soufre et l'azote ont été ajoutés aux CQDs et au biochar afin de former des électrocatalyseurs d'ECO2R avec une bonne performance (haute efficacité Faradique, taux élévé de formation des produits et haute efficacité énergétique). Le poly(oxide de 2,6-diméthyl-1,4-phénylène) greffé avec un groupe ammonium quarternaire lié à une longue chaîne latérale (ionomère PPO-LC), a été utilisé pour améliorer la performance des électrocatalyseurs pour l'ORR et l'ECO2R. Par ailleurs, des électrodes catalytiques à composant unique à base de réseaux Fe ou Zr-organiques liés de façon covalente avec un polymère organique poreux avec des groupes ammonium quarternaires (Fe- et Zr- POP QA) ont été aussi éxplorées pour l'ORR. L'activité électrocatalytique a été déterminée et la meilleure performance est obtenue pour le système à base de fer.
Mots-clés : Points quantiques de carbone, hydrochar, biochar, ionomère poreux métal-organique, ORR, ECO2R
Thesis resume
Oxygen reduction reaction (ORR) and electrochemical CO2 reduction (ECO2R) are two important reactions in electrochemistry. Hence, the development of electrocatalysts for these reactions is essential. Carbonaceous materials are explored to minimize or even eliminate the reliance on metal usage. In this thesis, metal-free B,N-doped carbon quantum dots (B,N-CQDs) and N-doped hydrochar were investigated as ORR electrocatalysts. The parameters such as number of exchanged electrons, onset and half-wave potentials, and Tafel slopes were studied to determine the best electrocatalyst on each class of materials. On the other hand, the utilization of metal is still inevitable to catalyze ECO2R with the generation of C2+ products, e.g. acetate ions. Hence, copper together with sulfur and nitrogen were doped into CQDs and into biochar to form ECO2R electrocatalysts with good performance (high Faradaic Efficiency, product formation rate, and energy efficiency). The ionomer poly(2,6-dimethyl-l,4-phenylene oxide) grafted with quarternary ammonium group on long pentyl side chains (PPO-LC), was used to improve the electrocatalytic performance for ORR and ECO2R. In addition, one-component catalytic electrodes from Fe- and Zr-porous organic polymers with quarternized ammonium groups (Fe- and Zr-POP QA) were synthesized and used to catalyze ORR. The Fe-based system gave the best ORR catalytic performance.
Keyword: Carbon quantum dots, hydrochar, biochar, metal-organic porous ionomer, ORR, ECO2R