Soutenance de thèse de Eliott DUBOIS

Les pastilles de dioxyde d'uranium (UO2) constituent le combustible de référence pour la plupart des centrales nucléaires dans le monde. Dans des conditions d'exploitation ou d'accident, ces pastilles sont soumises à des conditions extrêmes qui ont un impact considérable sur leur microstructure. Dans ce contexte, les simulations à l'échelle atomique ont été largement utilisées pour comprendre les phénomènes physiques en mis en jeu dans le combustible irradié. Les méthodes dîtes ab initio telle que la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) sont les méthodes les plus précises et constituent l’une des approches de choix pour la caractérisation à l'échelle atomique du combustible nucléaire. Cependant, en raison des coûts de calcul très élevés, de nombreuses propriétés d'interêts sont impossibles à simuler en DFT. À plus grande échelle, les potentiels interatomiques semi-empiriques permettent de réaliser des simulations classiques impliquant des milliards d'atomes et sur des durées pouvant aller jusqu'à quelques microsecondes. Néanmoins, ils ne sont pas toujours comparables, en termes de précision, aux calculs emph{ab initio} de référence. Ces dernières années, des outils d'apprentissage automatique ont été utilisés pour apprendre des surfaces d'énergie potentielle complexes à partir d'ensembles de données emph{ab initio} et se sont avérés efficaces pour décrire avec précision diverses classes de matériaux. L'objectif de ce travail était d'explorer la faisabilité de l’application de ces méthodes pour l'entraînement de potentiels numériques pour les oxydes d'actinides. Malgré la complexité des calculs DFT+U pour décrire les interactions entre électrons 5f, nécessaires à la construction de la base d'entraînement, les potentiels développés présentent un bon accord avec un large ensemble de métriques ab initio et expérimentales. La dépendance à la température des potentiels a notamment été étudiée, en particulier en ce qui concerne l'évolution des constantes élastiques, de l'expansion thermique et de la capacité calorifique. Enfin, ces potentiels numériques ont été utilisés pour étudier les propriétés thermomécaniques du monocristal d'UO2, en particulier, la dépendance directionnelle de la contrainte macroscopique au premier mécanisme de déformation irréversible.

Pellets of uranium dioxide (UO2) are the reference fuel for most nuclear power plants in the world. In operating or accidental conditions, these pellets are facing severe conditions that dramatically impact their microstructure. In this context, atomic scale simulations have been extensively employed to provide insights into the physical phenomena at stake in irradiated fuels. High-accuracy first-principles methods such as Density Functional Theory (DFT) are the approaches of choice for atomic scale characterisation of nuclear fuel materials. However, due to high computational cost, numerous properties remain out of the reach of DFT. At larger scales, semi-empirical interatomic potentials allow for classical molecular dynamics involving up to billions of atoms and microseconds long simulations, but do not always quantitatively compare to first principles reference calculations. In recent years, machine-learning methods have successfully been employed to learn complex potential energy surfaces from reference ab initio datasets, and proved to be effective in accurately describing various classes of materials. The intention of this work was to explore the feasibility of training machine learning interatomic potentials for actinide oxides materials. Despite the complexity of the reference DFT+U calculations to describe the 5f electrons interactions, the developed potentials exhibit good agreement with a large and selective set of ab initio and experimental metrics. The temperature dependence of the potentials was investigated, specifically regarding the evolution of elastic constants, thermal expansion, and heat capacity. Eventually, the machine learning potentials were used to investigate thermo-mechanical properties of UO2 single crystal, in particular, the directional dependence of the macroscopic stress at the onset of the first irreversible deformation mechanism.