Ecole Doctorale

Sciences de l'Environnement

Spécialité

Sciences de l'environnement: Chimie

Etablissement

Aix-Marseille Université

Mots Clés

Pollution de l'air,chime atmosphérique,Particules fines,Quantification des sources,

Keywords

air pollution,atmospheric chemistry,fine particles,Source apportionment,

Titre de thèse

Phénoménologie, sources et dynamique de la pollution atmosphérique par les particules fines : observatoire de Marseille
Phenomology sources and Dynamic of atmospheric pollution by fine particles: observatory of Marseille

Date

Jeudi 29 Juillet 2021 à 14:00

Adresse

Université d'Aix-Marseille - Faculté des Sciences - 3 place Victor Hugo - case 29 - 13331 Marseille - France Amphithéâtre Sciences-Naturelles

Jury

Directeur de these M. Henri WORTHAM Laboratoire de Chimie de l'Environnement (UMR7376)
Rapporteur M. Jean-Luc JAFFREZO Institut des Géosciences de l'Environnement
Rapporteur M. Imad EL HADDAD Laboratory of Atmospheric Chemistry - Paul Scherrer Institute
CoDirecteur de these M. Nicolas MARCHAND Laboratoire de Chimie de l'Environnement (UMR7376)
Examinateur Mme Evelyn FRENEY Laboratoire de Météorologie Physique (UMR 6016)
Examinateur M. Olivier FAVEZ Ineris

Résumé de la thèse

La pollution atmosphérique représente le premier risque sanitaire d’origine environnementale en Europe selon l’Agence Européenne pour l’Environnement. Les dommages les plus importants sur la santé sont causés par les particules fines qui provoquent notamment l’apparition de maladies cardiovasculaires et respiratoires et des cancers, et sont à l’origine de plus de 417 000 morts prématurés par an en Europe. Bien que les concentrations moyennes annuelles tendent à décroitre depuis plusieurs décennies, les ¾ de la population européenne est exposée à des niveaux dépassant les seuils recommandés par l’Organisation Mondial de la Santé (OMS). Dans ce contexte, l’étude des particules atmosphériques apparait comme un enjeu sociétal et scientifique majeur. Cette thèse a pour objectif de caractériser les sources et la phénoménologie de la pollution aux particules fines sur la ville de Marseille. L’étude s’appuie sur la collecte à haute résolution temporelle de la composition chimique et des propriétés physiques de l’aérosol submicronique (PM1) sur la station urbaine de fond Marseille-Longchamp. L’analyse conjointe des propriétés physico-chimiques des PM1 et de l’origine géographique des masses d’air a permis de mettre en évidence des situations très contrastées durant la période d’observation (de février 2017 à avril 2018). Les jours de dépassement des seuils recommandés par l’OMS pour les PM2.5 ont eu lieu pour la plupart en hiver et se distinguent selon deux typologies : les épisodes de pollution locale dominés par la fraction carbonée (40% des jours de dépassement) et les épisodes de pollution régionale associés à des augmentations en nitrate d’ammonium et en aérosol organique secondaire (60%). En été, l’élévation des concentrations de sulfate (23% de contribution aux PM1) associée à des panaches de particules ultrafines et de SO2 a mis en évidence l’impact significatif des émissions industrielles et de navires. L’aérosol organique représentait la fraction majeure des PM1 (50% de contribution) sur toute la période. La déconvolution de ses sources d’émissions a été réalisée à l’aide du modèle-récepteur PMF (Positive Matrix Factorization) et en se basant sur une nouvelle approche tenant compte de l’évolution temporelle des profils de source, le rolling PMF. La méthode a permis d’évaluer les contributions à l’aérosol organique du trafic routier (11.2%), des activités de cuisines (11.5%), de la combustion de biomasse (11.7%), des émissions combinées des navires et des industries (4.5%) et de la production d’aérosol organique secondaire (provenant à la fois de l’activité anthropique et biogénique) qui dominait les émissions (61.1%). La quantité considérable de données en ligne générée par le parc instrumental existant et récemment enrichi des nouveaux instruments de mesure en ligne a nécessité le développement de procédures permettant de compiler, valider et présenter graphiquement en temps réel l’ensemble de ces données. Ces développements ont abouti à la création de l’outil HERMES (« HERald of the MEasurement Stations »). Les résultats de ce travail représentent une première étape dans la mise en place de l’observatoire dédié à l’étude de la pollution par les particules en milieu urbain et à la diffusion des résultats au grand public.

Thesis resume

Air pollution is recognized as the first sanitary risk of environmental origin in Europe according to the European Environment Agency. Fine particles may cause the highest damages to human health and trigger respiratory and cardiovascular diseases and cancers. They cause premature deaths reaching 417 000 per year in Europe. Although the mean annual concentrations tend to decrease since the last decades, ¾ of the population remains exposed to levels exceeding the World Health Organization (WHO) recommendations. In this context, the study of atmospheric particles represents a major societal and scientific concern. This thesis aims to characterize the phenomenology and the sources of fine particles in the city of Marseille. To achieve these objectives, the Marseille-Longchamp supersite was recently implemented and dedicated to the long-term chemical composition and physical properties of the submicron aerosol (PM1). The joint analyses of the physico-chemical characterisation of PM1 and the geographical origin of air masses highlighted the very contrasted situations during the study period (February 2017-April 2018). Days exceeding the target daily PM2.5 concentration recommended by the World Health Organization (WHO) occurred mainly in winter and have been distinguished according to two categories: local pollution episodes dominated by the carbonaceous fraction (40% of the exceedance days) and regional pollution episodes associated with enhanced ammonium nitrate and secondary organic aerosol (60%). In summer, elevated sulfate concentrations (contribution of 23% to PM1) associated with ultrafine particles and SO2 plumes highlighted the significant impact of industrial and shipping emissions. PM1 chemical composition was dominated by organic aerosol (50%) over the whole period. The source apportionment of organic aerosol was performed with the use of receptor model (PMF; Positive Matrix Factorization) and based on a novel approach which considers the temporal evolution of source profiles, the rolling PMF. The results allowed us to identify the contributions of road traffic (11.2%), cooking emissions (11.5%), biomass burning (11.7%), combined emissions of industrial and shipping activity (4.5%) and secondary organic aerosol (from both anthropogenic and biogenic activity) which was the dominant source (61.1%). The large online dataset generated by the existing instrumental panel required the development of procedures used for the real-time compilation, validation and visualisation of these data. It resulted in the development of the tool HERMES (« HERald of the MEasurement Stations »). This work represents a first step in the implementation of the supersite dedicated to the study of fine particulate air pollution in urban environment and to the dissemination of these results to the general public.