Ecole Doctorale

Physique et Sciences de la Matière

Spécialité

PHYSIQUE & SCIENCES DE LA MATIERE - Spécialité : ENERGIE, RAYONNEMENT ET PLASMA

Etablissement

Aix-Marseille Université

Mots Clés

diffusion de neutron,dioxyde d'uranium,simulation Monte-Carlo,,

Keywords

neutron scattering,uranium dioxide,Monte-Carlo simulation,,

Titre de thèse

Mesure de la section efficace neutronique doublement différentielle de UO2 et détermination de la loi de diffusion en fonction de la température
Measurement of the double differential neutron cross section of UO2 and determination of the thermal scattering law as a function of temperature

Date

Friday 17 September 2021 à 14:00

Adresse

Route de Vinon-sur-Verdon, 13115 Saint-Paul-Lez-Durance Amphithéâtre du Château de Cadarache

Jury

Directeur de these M. Gilles NOGUERE CEA Cadarache
Rapporteur Mme Marie-Claire BELLISSENT-FUNEL CEA-CNRS Saclay
Rapporteur M. Luiz LEAL Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN)
Examinateur Mme Emily LIU Rensselaer Polytechnic institute (RPI)
Examinateur M. Jose BUSTO Aix-Marseille Université (AMU)

Résumé de la thèse

Les calculs Monte-Carlo de transport des neutrons dans les combustibles nucléaires dépendent de la structure cristalline et de la dynamique atomique des matériaux lorsque les énergies des neutrons sont inférieures à quelques eV. Dans le cas de ce{UO2}, la section efficace de diffusion élastique cohérente des neutrons $sigma_{textrm{coh}}^{textrm{el}}(E)$ rend compte de la structure cristalline de ce{UO2} et les lois de diffusion thermique (TSLs) ou $S(alpha,,beta)$ prennent en compte la vibration des atomes de ce{UO2}. Entre quelques eV et $400k_BT$ où $k_B$ est la constante de Boltzmann et $T$ représente la température du matériau, les TSLs ne sont généralement pas disponibles. D'autres traitements de diffusion des neutrons tels que l'algorithme {itshape Sampling the Velocities of the Target nucleus} (SVT) sont adoptés dans les calculs Monte-Carlo. Dans le présent travail, le formalisme théorique permettant de calculer les TSL pour les matériaux solides cristallins, liquides et gazeux a été étudié. Sur la base de ces équations théoriques, l'outil de traitement des données CINEL~a été développé. CINEL~est capable de générer les TSLs dépendant de la température au format ENDF-6 avec accélération par processeur graphique (GPU). Les TSLs générés peuvent être traités ultérieurement pour être utilisés comme bibliothèque de diffusion de neutrons dans le code Monte-Carlo TRIPOLI. Les performances des calculs Monte-Carlo sont illustrées par l'analyse des données de diffraction des neutrons sur poudre de ce{UO2} mesurées jusqu'à 1664~K avec les diffractomètres D4 et D20 de l'Institut Laue-Langevin (Grenoble, France). La comparaison des fonctions de distribution de paires expérimentales et simulées confirme la diminution inhabituelle des distances atomiques ce{U}-ce{O} avec l'augmentation de la température lorsqu'une structure de type ``fluorite idéale'' (groupe d'espace Fm$bar{3}$m) avec des vibrations atomiques harmoniques est utilisée. La flexibilité du code CINEL~a permis d'explorer le désordre ou les vibrations anharmoniques de l'oxygène dans le groupe d'espace Fm$bar{3}$m, et d'étudier d'autres symétries cristallines locales pour ce{UO2} à des températures élevées. La diffusion des neutrons avec des nucléides légers ayant une section efficace de diffusion des neutrons non résonante comprise entre 5 eV et 10 eV a été étudiée. Plusieurs traitements de diffusion de neutrons ont été étudiés, qui sont nommés AK ({itshape Asymptotic Kernel}), SVT ({itshape Sampling the Velocity of the Target nucleus}) à température thermodynamique $T$ et température effective $T_{textrm{eff}}$, FGM ({itshape Free Gas Model}), SCT ({itshape Short Collision Time approximation}), et tabulé $S(alpha,,beta)$. Les validations numériques des traitements de diffusion de neutrons étudiés avec le code TRIPOLI~sont effectuées à température ambiante pour ce{^{1}H} dans ce{^{1}H2O} et ce{^{16}O} dans ce{UO2}. Le principe de l'algorithme SVT a été validé avec des simulations de dynamique moléculaire dans le cas de l'atome d'hydrogène. Les résultats obtenus indiquent que les tables $S(alpha,,beta)$ sont correctement utilisées par le code TRIPOLI~pour simuler le transport de neutrons avec des énergies comprises entre quelques eV et $400k_BT$. L'importance d'utiliser la température effective et l'amélioration du traitement SCT pour les calculs de {itshape up-scattering} sont confirmées. Mots clés: diffusion de neutron, dioxyde d'uranium, simulation Monte-Carlo.

Thesis resume

The Monte-Carlo neutron transport calculations in nuclear fuels depend on the crystalline structure and atom dynamics of materials when neutron energies lie below a few eV. In the case of ce{UO2}, coherent elastic neutron scattering cross section $sigma_{textrm{coh}}^{textrm{el}}(E)$ accounts for the crystalline structure of ce{UO2} and thermal scattering laws (TSLs) or $S(alpha,,beta)$ take into account the atom vibration behaviors of ce{UO2}. Between a few eV to $400k_BT$ where $k_B$ is the Boltzmann constant and $T$ represents the temperature of material, the TSLs are not available. Other neutron scattering treatments such as the Sampling the Velocities of the Target nucleus (SVT) algorithm is adopted in the Monte-Carlo calculations. In the present work, the theoretical formalism enabling to calculate the TSLs for solid crystalline, liquid and gas materials has been studied. Based on these theoretical equations, the data processing tool CINEL~has been developed. CINEL~is able to generate the temperature-dependent TSLs in ENDF-6 format with graphic processing unit (GPU) speedup. The generated TSLs can be further processed to be used as neutron scattering library in the Monte-Carlo neutron transport code TRIPOLI. The performances of the Monte-Carlo calculations are illustrated with the analysis of neutron powder diffraction data on ce{UO2} measured up to 1664~K with the D4 and D20 diffractometers of the Institut Laue-Langevin (Grenoble, France). The comparison of the experimental and simulated pair distribution functions confirms the unusual decrease of the ce{U}-ce{O} atomic distances with increasing temperature when an ideal fluorite structure (Fm$bar{3}$m space group) with harmonic atomic vibrations is assumed over the full temperature range. The flexibility of the CINEL~code allowed to explore disorder or anharmonic oxygen vibrations in the Fm$bar{3}$m space group, and to investigate other local crystalline symmetries for ce{UO2} at elevated temperatures. The neutron scattering with light nuclides having a non-resonant neutron scattering cross section between 5 eV and 10 eV has been investigated. Several neutron scattering treatments have been studied, namely AK (Asymptotic Kernel), SVT (Sampling the Velocity of the Target nucleus) at thermodynamic temperature $T$ and effective temperature $T_{textrm{eff}}$, FGM (Free Gas Model), SCT (Short Collision Time approximation), and tabulated $S(alpha,,beta)$. Numerical validations of the studied neutron scattering treatments with the TRIPOLI~code are performed at room temperature for ce{^{1}H} in ce{^{1}H2O} and ce{^{16}O} in ce{UO2}. The principle of the SVT algorithm has been validated with Molecular Dynamics simulations in the case of hydrogen atom. The obtained results indicate that $S(alpha,,beta)$ tables are correctly used by the TRIPOLI~code to simulate the transport of neutrons with energies lying between a few eV and $400k_BT$. The importance of using the effective temperature and the improvement of the SCT treatment for the up-scattering calculations are confirmed. Keywords: neutron scattering, uranium dioxide, Monte-Carlo simulation.