Ecole Doctorale

Sciences de l'Environnement

Spécialité

Sciences de l'environnement: Géosciences

Etablissement

Aix-Marseille Université

Mots Clés

Modélisation,Césium,disponibilité,,

Keywords

Modeling,Cesium,Disponibility,,

Titre de thèse

Modélisation dynamique de la mobilité du 137Cs dans le continuum sol-solution-plante. Évaluation de la réponse du modèle à des jeux de données expérimentaux contrastés.
Dynamic modeling of 137Cs mobility into the soil-solution-plant continuum. Experimental data and model comparison.

Date

Monday 11 October 2021 à 14:00

Adresse

IRSN/PSE-ENV/SRTE Laboratoire de recherche sur les transferts de radionucléides dans les écosystèmes terrestres Centre d’Etudes Nucléaires de Cadarache, Bâtiment 186

Jury

Directeur de these M. François LAFOLIE laboratoire UMR 1114 Environnement Méditerranéen et Modélisation des Agro-Hydrosystème (EMMAH)
Rapporteur M. Christophe WATERLOT Laboratoire de Génie Civil et géo-Environnement (LGCgE)
Rapporteur Mme Anna RIGOL Determinació i comportament de radionúclids i altres contaminants persistents en escenaris d'interès ambiental i caracterització material d'obres d'art. (QÜESTRAM-R)
Examinateur Mme Laurence DENAIX laboratoire UMR 1391 Interaction Sol Plant Athmosphére (ISPA)
Examinateur M. Gille MONTAVON Laboratoire UMR 6457 de Physique SUBAtomique et TECHnologies associées (SUBATECH)
Examinateur Mme Catherine KELLER Centre Européen de Recherche et d'Enseignement des Géosciences de l'Environnement (CEREGE)

Résumé de la thèse

Le 137Cs est un radioélément avec une demi-vie de 30 ans retrouvé dans les sols après un accident nucléaire. La compréhension de son comportement dans les écosystèmes terrestres, afin d’évaluer la quantité de Cs absorbée par les plantes et ainsi permettre l’évaluation de la contamination de la chaine trophique pouvant impacter l’homme, reste une problématique d’actualité. La biodisponibilité du Cs est contrôlée par différents liés à la physiologie et au métabolisme des plantes, mais aussi aux propriétés physico-chimiques des sols qui vont influencer la quantité et la réversibilité du Cs adsorbé. Des modèles opérationnels (modèles agrégés de type KD ou FT) représentant la mobilité du Cs entre le sol est une plante se basant sur des propriétés macroscopiques du système (e.g K+ et NH4+) ont été développés sans permettre une bonne représentation du transfert du Cs pour un large panel de situation pédoclimatique. Le but de cette thèse est d’évaluer la faisabilité de l’évaluation de la mobilité du Cs dans le continuum sol-solution-plante. Le modèle utilisé se base sur le couplage d’un modèle thermodynamique de sorption du Cs sur le sol à un modèle cinétique représentant l’absorption racinaire en fonction de la physiologie de la plante. Afin de tester la capacité de réponse du modèle, un ensemble d’expériences ayant pour but de générer un jeu de données couvrant des conditions contrastées en termes de sols et de plantes. Deux plantes, ayant des capacités d’absorption du Cs différentes, ainsi que 3 sols de propriétés physico-chimiques et minéralogiques variées ont été utilisés. La mobilité du Cs dans le système sol-plante a été mesurée sur une durée de trois semaines via l’utilisation d’un système normé, le système RHIZOtest®, permettant la mesure de la biodisponibilité. Ces expériences ont été complétées par des mesures en batch permettant de caractériser la disponibilité environnementale du Cs dans le sol. Des résultats variés de transfert de Cs ont pu être observés pour les différents couples sol plante. Pour une même plante une absorption de 10 à 40% du stock de Cs en fonction du sol a pu être observée. De plus il a été observé que pour chaque expérience les plantes ont absorbé la plupart du stock de Cs environnementalement disponible estimé par les expériences en batch. Le modèle mis en place a permis de simuler la distribution du Cs de façon assez satisfaisante entre les compartiments sol et plante. Cependant, la simulation du Cs dans la solution du sol manque de représentativité avec une surestimation d’un facteur 0.3 à 6 des données expérimentales. Ces simulations ont montré une sensibilité du modèle aux natures et proportions des argiles minéralogique présentes dans le sol (illite, smectite, kaolinite) ainsi qu’à la présence d’autres cations en solution pouvant entrer en compétition avec le Cs pour les sites de sorption. La base de données thermodynamique utilisée pour la modélisation a montré une très bonne capacité à représenter la distribution solide-liquide du Cs. Cependant la simulation de l’absorption du Cs par la plante n’a été possible qu’après ajustement des paramètres représentant l’absorption racinaire pour chaque couples sol-plante. Toutefois, le modèle a permis de souligner l’influence et la complexité de la réponse physiologique à des conditions données, notamment la concentration des cations en solution. Ce travail a aussi permis d’observer les principales propriétés du sol et de la plante exerçant une influence forte sur la mobilité du Cs. Ainsi, l’influence de la physiologie de la plante est la composante principale de la mobilité du Cs quand la disponibilité environnementale n’est pas limitée par les propriétés du sol. A l’inverse sur un sol ayant une forte capacité de rétention l’influence de la plante est réduite. Modéliser ces expériences montre une nécessité de prendre en compte la présence des autres cations tels que K+, Ca2+ et Mg2+ afin de prédire au mieux la mobilité du Cs dans le continuum étudié.

Thesis resume

137Cs is a radionuclide with a half-life of 30 years that is commonly found in soils after nuclear fallout due to nuclear incidents or atmospheric nuclear weapon testing. Understanding its behaviour in terrestrial ecosystems to predict its potential uptake by plants and further contamination of the human food chain remains an issue. Bioavailability of Cs is controlled by the plant uptake and its associated kinetics, but also by the physico-chemical properties of the soil which determine the strength and the reversibility of Cs adsorption to the soil solid phases. Thus, the operational models (i.e. based on classical KD and FT aggregated factors) that have been developed so far to link macroscopically the transfer factor of Cs to plant to soil physico-chemical properties (e.g. K+ and NH4+ contents) often fail in predicting the plant Cs content in different soil/climate contexts. The aim of this work is to highlight the preponderant factors controlling the 137Cs bioavailability in the soil-solution-plant continuum by using a model that accounts for both soil and plant characteristics. The proposed mechanistic model is based on thermodynamic reactions describing the interactions of Cs with the different soil reactive components coupled with a physiological model of root absorption. To confront the capability of this model series of experiments were conducted to produce a contrasted data set of 137Cs soil to plant transfer. For these experiments, 2 different plants with contrasted Cs uptake capacities (millet, mustard) and 3 different soils with varying texture and mineralogy have been studied. Three weeks exposure studies were conducted within a RHIZOtest® which is a normative device to assess the bioavailability of contaminants in soil. They were completed with batch experiments aiming at characterizing the environmental availability of Cs in soils. A large range of 137Cs soil to plant transfer rates was measured for the different soil x plant combinations. For example, a contrasted bioavailability of 137Cs was observed, with the same plant accumulating 10% to 40% of total Cs’s stock depending on the soils. We also observed that during the time of the experiment the plant had absorbed most of the estimated environmental available Cs. The developed model was able to simulate with a good agreement the distribution of Cs in the soil and plant compartments. Yet the simulation of Cs in the soil solution was not ideal for every experiment with a model estimation around 0.3 and 6 factors of magnitude above the experimental data The thermodynamic part of the model is very sensitive to the nature and content of clays within the soils (illite, smectite and kaolinite), as well as the presence of other cations that can compete with Cs for sorption sites. The unique thermodynamic database that supports the model was found successful to describe the solid-liquid distribution of Cs within the soil for all soils. However modelling plant uptake was possible only after adjustment of the root absorption parameters of the physiological model for each soil x plant conditions. Nevertheless, the model permits to highlight the impact and complexity of plant physiological response as a function of the cation concentrations into the soil solution. This work also permits to observe the main soil and plant properties that have a great impact on the contaminant mobility. For example, plant physiological factors were the main driver of Cs bioavailability in condition where environmental availability was not limited (e.g. sandy soils), whereas their roles were reduced in soils with high 137Cs sorption capacity. In the end, modeling those experiment shows the necessity to consider the presence of other cations, such as K+, Ca2+and Mg2+ to predict the mobility of 137Cs in the soil-solution-plant continuum.