Ecole Doctorale

Physique et Sciences de la Matière

Spécialité

PHYSIQUE & SCIENCES DE LA MATIERE - Spécialité : MATIERE CONDENSEE et NANOSCIENCES

Etablissement

Aix-Marseille Université

Mots Clés

Modélisation atomistique,Combustibles MOX,Désordre chimique,Potentiels empiriques,DFT,

Keywords

Atomistic simulation,MOX fuel,Chemical disorder,Empirical potentials,DFT,

Titre de thèse

Calculs des propriétés thermodynamiques et des défauts ponctuels dans les combustibles oxydes mixtes : approche couplée potentiels interatomiques empiriques et méthodes de structure électronique
Study of thermodynamic and point defect properties in mixed oxide fuel coupling electronic structure calculations and interatomic empirical potentials approaches

Date

Tuesday 19 October 2021 à 13:30

Adresse

Centre de Cadarache 13108 Saint-Paul-Lès-Durance Château de Cadarache

Jury

Directeur de these M. Emeric BOURASSEAU CEA
CoDirecteur de these M. Pär OLSSON KTH Royal Institute of Technology
Examinateur Mme Christine MOTTET CINaM
Rapporteur Mme Maylise NASTAR CEA
Rapporteur Mme Virginie MARRY Sorbonne-Université
Examinateur M. Michael RUSHTON Bangor University

Résumé de la thèse

Le MOX (U,Pu)O2 est un combustible nucléaire fabriqué à partir du plutonium (Pu) qui provient du combustible usé. C'est pourquoi il représente une solution envisagée en France pour appliquer, dans les réacteurs REP français actuels, le multi-recyclage du plutonium provenant du combustible usé. De plus, le MOX (U,Pu)O2 est le combustible de référence pour les réacteurs à neutrons rapides (RNR) de 4ème génération. Pour assurer la sûreté des réacteurs et les performances des combustibles, il faut savoir prédire efficacement le comportement thermomécanique du MOX (U,Pu)O2 sous irradiation. Pour y parvenir, il est nécessaire de connaître ses propriétés. Or, le MOX est un matériau désordonné : à l'échelle des atomes, les cations d'uranium U et de plutonium Pu sont répartis de manière aléatoire sur un même sous-réseau cristallin. La présente thèse consiste à calculer les propriétés thermodynamiques et des défauts ponctuels dans le MOX et à déterminer l'influence du désordre chimique sur ces propriétés. Pour cela, les calculs ont été réalisés à l'aide d'une approche couplée DFT/potentiels empiriques. Concernant les propriétés thermodynamiques, les deux méthodes de simulations atomistiques ont montré l'existence d'un pic de capacité calorifique à hautes températures (aux alentours de 1800 K) pour UO2 et PuO2. Ce pic est la signature d'une transition de phase dite de Bredig. Les potentiels interatomiques empiriques ont aussi montré l'existence du pic pour le MOX (U,Pu)O2. Une loi analytique de capacité calorifique du MOX en fonction de la teneur en Pu et de la température a été établie à partir des données de simulation. Cette loi a ensuite été implémentée dans le code de performance GERMINAL qui simule le comportement thermomécanique d'un élément combustible dans un réacteur RNR. Concernant les propriétés des défauts ponctuels, plusieurs centaines de milliers de calculs d'énergie de formation ont été effectués en potentiels interatomiques empiriques. Les résultats ont montré que le désordre chimique a une influence significative sur l'énergie jusqu'à 7 Å autour d'un défaut ponctuel. De plus, cette méthode de calcul a mis en évidence que les différentes énergies de formation d'un défaut ponctuel peuvent s'écarter de 1 eV en fonction de la répartition des atomes de U et de Pu autour du défaut considéré. Ce dernier résultat a été validé par des calculs DFT.

Thesis resume

(U,Pu)O2 (MOX) is a nuclear fuel that is fabricated from the plutonium (Pu) extracted from spent fuels. That is why MOX fuel is envisaged as a possible solution to implement the plutonium multi-recycling in the current light water reactors in France. MOX fuel (U,Pu)O2 is the reference nuclear fuel for fast -eutron reactors of IVth Generation. To ensure the safety of reactors and to optimize the performance of MOX fuel, it is necessary to predict the thermomecanical behaviour of MOX fuel under irradiation : the accurate knowledge of its properties is required for this task. Nevertheless, MOX fuel is a disordered material : at the atomic scale, uranium and plutonium atoms are distributed randomly on a same cristallographic sublattice. The goal of the present study is to compute thermodynamic and point defect properties by determining accurately the influence of disorder on these properties. For this, the calculations are performed using a computational approach coupling two atomistic simulation methods : DFT and interatomic empirical potentials. Regarding thermodynamic properties, both methods showed the existence of a peak of heat capacity at high temperatures (around 1800 K) in the case of UO2 and PuO2. This peak is the signature of a phase transition called the Bredig transition. Interatomic empirical potentials also highlighted the existence of this peak in the case of MOX (U,Pu)O2. An analytical law of heat capacity of MOX fuel, expressed as a function of temperature and Pu content, has been fitted on the calculated data. This law has been implemented in the GERMINAL fuel performance code, which simulates the behaviour of a fuel element in fast-neutron reactors. regarding point defect properties, several hundred thousand defect formation energy calculations have been performed using empirical interatomic potentials. The results showed that chemical disorder has a significant influence on the energy up to 7 Å around a point defect. Moreover, this calculation method has shown that the different energies of formation of a point defect can deviate by 1 eV depending on the distribution of U and Pu atoms around the defect considered. This last result has been validated by DFT calculations.